Plaagdoders in strome word toenemend 'n wêreldwye bekommernis, maar daar is min inligting oor die veilige konsentrasie van akwatiese ekosisteme.In 'n 30-dae mesokosmiese eksperiment is die inheemse bentiese akwatiese ongewerwelde diere blootgestel aan die algemene insekdoder fipronil en vier soorte afbraakprodukte.Die fipronil-verbinding het veranderinge in die opkoms en trofiese kaskade veroorsaak.Die effektiewe konsentrasie (EC50) waarby fipronil en sy sulfied-, sulfon- en desulfiniel-afbraakprodukte 'n 50%-reaksie veroorsaak, is ontwikkel.Taxane is nie sensitief vir fipronil nie.Die gevaarkonsentrasie van 5% van die geaffekteerde spesies vanaf 15 mesokosmiese EC50-waardes word gebruik om die saamgestelde konsentrasie van fipronil in die veldmonster om te skakel na die som van toksiese eenhede (∑TUFipronils).In 16% van strome wat uit vyf streekstudies geneem is, het die gemiddelde ∑TUFipronil 1 oorskry (wat toksisiteit aandui).Invertebrate-aanwysers van spesies in gevaar is negatief gekorreleer met TUTUipronil in vier van die vyf monsternemingsareas.Hierdie ekologiese risiko-evaluering toon dat lae konsentrasies van fipronil-verbindings stroomgemeenskappe in baie dele van die Verenigde State sal verminder.
Alhoewel die produksie van sintetiese chemikalieë die afgelope dekades baie toegeneem het, is die impak van hierdie chemikalieë op nie-teiken-ekosisteme nie ten volle verstaan ​​nie (1).In oppervlakwater waar 90% van wêreldwye landbougrond verlore gaan, is daar geen data oor landbouplaagdoders nie, maar waar daar data is, is die tyd vir plaagdoders om regulatoriese drempels te oorskry die helfte (2).'n Meta-analise van landbou-plaagdoders in oppervlakwaters in die Verenigde State het bevind dat in 70% van monsternemingsplekke, ten minste een plaagdoder die regulatoriese drempel oorskry (3).Hierdie meta-ontledings (2, 3) fokus egter net op oppervlakwater wat deur landbougrondgebruik geraak word, en is 'n opsomming van diskrete studies.Plaagdoders, veral insekdoders, bestaan ​​ook in hoë konsentrasies in stedelike landskapdreinering (4).Dit is selde om 'n omvattende assessering van plaagdoders in oppervlakwater wat uit landbou en stedelike landskappe afgevoer word, te doen;daarom is dit nie bekend of plaagdoders 'n grootskaalse bedreiging vir oppervlakwaterbronne en hul ekologiese integriteit inhou nie.
Bensopirazole en neonikotinoïede het in 2010 een derde van die wêreldwye plaagdodermark uitgemaak (5).In oppervlakwaters in die Verenigde State is fipronil en sy afbraakprodukte (fenielpirazole) die mees algemene plaagdoderverbindings, en hul konsentrasies oorskry gewoonlik die waterstandaarde (6-8).Alhoewel neonikotinoïede aandag getrek het weens hul uitwerking op bye en voëls en hul voorkoms (9), is fipronil meer giftig vir visse en voëls (10), terwyl ander fenielpirazole-klasverbindings onkruiddodende effekte het (5).Fipronil is 'n sistemiese insekdoder wat gebruik word om plae in stedelike en landbou-omgewings te beheer.Sedert fipronil die wêreldmark in 1993 betree het, het die gebruik van fipronil in die Verenigde State, Japan en die Verenigde Koninkryk aansienlik toegeneem (5).In die Verenigde State word fipronil gebruik om miere en termiete te beheer, en word gebruik in gewasse insluitend mielies (insluitend saadbehandeling), aartappels en boorde (11, 12).Landbougebruik van fipronil in die Verenigde State het in 2002 'n hoogtepunt bereik (13).Alhoewel geen nasionale stedelike gebruikdata beskikbaar is nie, het stedelike gebruik in Kalifornië 'n hoogtepunt bereik in 2006 en 2015 (https://calpip.cdpr.ca) .gov/main .cfm, verkry op 2 Desember 2019).Alhoewel hoë konsentrasies fipronil (6.41μg/L) in strome in sommige landbougebiede met hoë toedieningshoeveelhede (14) gevind word, in vergelyking met landboustrome, het stedelike strome in die Verenigde State oor die algemeen meer opsporing en hoër Hoë konsentrasies, positief vir die voorkoms van storms word geassosieer met die toets (6, 7, 14-17).
Fipronil betree die akwatiese ekosisteem van afloop of loog uit die grond in die stroom in (7, 14, 18).Fipronil het lae wisselvalligheid (Henry se wet konstante 2,31×10-4 Pa m3 mol-1), lae tot matige wateroplosbaarheid (3,78 mg/l by 20°C), en matige hidrofobisiteit (log Kow is 3,9 tot 4,1)), die mobiliteit in die grond is baie klein (log Koc is 2,6 tot 3,1) (12, 19), en dit vertoon lae-tot-medium volharding in die omgewing (20).Finazepril word afgebreek deur fotolise, oksidasie, pH-afhanklike hidrolise en reduksie, wat vier hoofafbraakprodukte vorm: dessulfoksifenapril (nog nie sulfoksied), fenaprenip-sulfon (sulfon), filofenamied (amied) en filofenibsulfied (sulfied).Fipronil-afbraakprodukte is geneig om meer stabiel en duursaam te wees as die moederverbinding (21, 22).
Die toksisiteit van fipronil en die afbreek daarvan in nie-teiken spesies (soos water ongewerwelde diere) is goed gedokumenteer (14, 15).Fipronil is 'n neurotoksiese verbinding wat inmeng met chloried-ioon deurgang deur die chloriedkanaal wat deur gamma-aminobottersuur in insekte gereguleer word, wat lei tot voldoende konsentrasie om oormatige opgewondenheid en dood te veroorsaak (20).Fipronil is selektief giftig, so dit het 'n groter reseptorbindingsaffiniteit vir insekte as soogdiere (23).Die insekdodende aktiwiteit van fipronil-afbraakprodukte is anders.Die toksisiteit van sulfon en sulfied vir ongewerwelde varswaterdiere is soortgelyk aan of hoër as dié van die moederverbinding.Desulfiniel het matige toksisiteit, maar is minder giftig as die moederverbinding.Relatief nie-giftig (23, 24).Die vatbaarheid van ongewerwelde waterdiere vir fipronil- en fipronil-afbraak wissel baie binne en tussen taksa (15), en oorskry in sommige gevalle selfs 'n orde van grootte (25).Ten slotte is daar bewyse dat fenielpirazole meer giftig is vir die ekosisteem as wat voorheen gedink is (3).
Akwatiese biologiese maatstawwe gebaseer op laboratoriumtoksisiteitstoetsing kan die risiko van veldbevolkings onderskat (26-28).Waterstandaarde word gewoonlik vasgestel deur enkelspesies laboratoriumtoksisiteitstoetsing met behulp van een of meer akwatiese ongewerwelde spesies (byvoorbeeld Diptera: Chironomidae: Chironomus en Crustacea: Daphnia magna en Hyalella azteca).Hierdie toetsorganismes is oor die algemeen makliker om te kweek as ander bentiese makro-invertebrate (byvoorbeeld, phe genus::), en is in sommige gevalle minder sensitief vir besoedelende stowwe.D. Magna is byvoorbeeld minder sensitief vir baie metale as sekere insekte, terwyl A. zteca minder sensitief is vir die piretroïed insekdoder bifenthrin as sy sensitiwiteit vir wurms (29, 30).Nog 'n beperking van bestaande maatstawwe is die eindpunte wat in die berekeninge gebruik word.Akute maatstawwe is gebaseer op mortaliteit (of vasgestel vir skaaldiere), terwyl chroniese maatstawwe gewoonlik gebaseer is op subletale eindpunte (soos groei en voortplanting) (indien enige).Daar is egter wydverspreide subletale effekte, soos groei, opkoms, verlamming en ontwikkelingsagterstand, wat die sukses van taksa en gemeenskapsdinamika kan beïnvloed.As gevolg hiervan, hoewel die maatstaf 'n agtergrond bied vir die biologiese belangrikheid van die effek, is die ekologiese relevansie as 'n drempel vir toksisiteit onseker.
Ten einde die uitwerking van fipronilverbindings op bentiese akwatiese ekosisteme (ongerwerwelde diere en alge) beter te verstaan, is natuurlike bentiese gemeenskappe in die laboratorium ingebring en aan konsentrasiegradiënte blootgestel tydens die 30-dae vloei Fipronil of een van die vier fiproniel-afbraak-eksperimente.Die navorsingsdoelwit is om 'n spesiespesifieke 50% effekkonsentrasie (EC50-waarde) te produseer vir elke fipronilverbinding wat 'n breë taksa van 'n riviergemeenskap verteenwoordig, en om die impak van besoedelende stowwe op gemeenskapstruktuur en funksie [dws gevaarkonsentrasie] te bepaal. % van geaffekteerde spesies (HC5) en indirekte effekte soos veranderde opkoms en trofiese dinamika].Toe is die drempel (verbinding-spesifieke HC5-waarde) verkry uit die mesoskopiese eksperiment toegepas op die veld wat deur die Verenigde State se Geologiese Opname (USGS) van vyf streke van die Verenigde State (Noordoos, Suidoos, Midde-Weste, Noordwes-Stille Oseaan en Sentraal-Kalifornië ingesamel is) Kussone) Data) as deel van die USGS streekstroomkwaliteitbeoordeling (https://webapps.usgs.gov/rsqa/#!/).Sover ons weet, is dit die eerste ekologiese risikobepaling.Dit ondersoek omvattend die uitwerking van fipronilverbindings op bentiese organismes in 'n beheerde meso-omgewing, en pas hierdie resultate dan toe op kontinentale skaal veldbeoordelings.
Die 30-dae mesokosmiese eksperiment is uitgevoer by die USGS Aquatic Laboratory (AXL) in Fort Collins, Colorado, VSA vanaf 18 Oktober tot 17 November 2017, vir 1 dag van huishouding en 30 dae van eksperimentering.Die metode is voorheen beskryf (29, 31) en in die aanvullende materiaal uiteengesit.Die meso-ruimte-instelling bevat 36 sirkulerende strome in die vier aktiewe strome (sirkulerende watertenks).Elke leefstroom is toegerus met 'n verkoeler om die watertemperatuur te hou en word verlig met 'n 16:8 lig-donker siklus.Die meso-vlak vloei is vlekvrye staal, wat geskik is vir die hidrofobisiteit van fipronil (log Kow = 4.0) en geskik is vir organiese skoonmaak oplosmiddels (Figuur S1).Die water wat vir die mesoskaal-eksperiment gebruik is, is uit die Cache La Poudre-rivier (stroomop bronne, insluitend Rocky Mountain Nasionale Park, Nasionale Bos en Continental Divide) versamel en in AXL se vier poliëtileenopgaartenks gestoor.Vorige assesserings van sediment- en watermonsters wat vanaf die terrein versamel is, het geen plaagdoders gevind nie (29).
Die meso-skaal eksperimentontwerp bestaan ​​uit 30 verwerkingsstrome en 6 kontrolestrome.Die behandelingsstroom ontvang behandelde water, wat elk ongerepliseerde konstante konsentrasies fipronielverbindings bevat: fipronil (fipronil (Sigma-Aldrich, CAS 120068-37-3), amied (Sigma-Aldrich, CAS 205650-69-7), ontzwavelingsgroep [US Environmental Protection Agency (EPA) Pesticide Library, CAS 205650-65-3], sulfon (Sigma-Aldrich, CAS 120068-37-2) en sulfied (Sigma-Aldrich, CAS 120067-83-6); alle suiwerheid ≥ 97.8%. Volgens gepubliseerde responswaardes (7, 15, 16, 18, 21, 23, 25, 32, 33). Deur fipronilverbinding in metanol op te los (Thermo Fisher Scientific, American Chemical Society-sertifiseringsvlak), en verdun met gedeïoniseerde water tot die vereiste volume om 'n gekonsentreerde voorraadoplossing voor te berei. Omdat die hoeveelheid metanol in 'n dosis verskil, is dit nodig om metanol by alle behandelingsstrome te voeg soos nodig. In die drie kontroles, om dieselfde metanolkonsentrasie te verseker ( 0,05 ml/L) in die strome.Die middelaansig van die ander drie kontrolestrome het rivierwater sonder metanol ontvang, anders is hulle soos alle ander strome behandel.
Op die 8ste dag, die 16de dag en die 26ste dag is die temperatuur, pH-waarde, elektriese geleidingsvermoë en die degradasie van fipronil en fipronil in die vloeimembraan gemeet.Om die afbraak van die ouerverbinding fipronil tydens die mediatoets te volg, is fipronil (ouers) gebruik om die vloeibare dermslymvlies vir nog drie dae [dae 5, 12 en 21 (n = 6)] te behandel vir temperatuur, pH , Geleidingsvermoë, fipronil- en fipronil-afbraakmonsterneming.Die plaagdoder-ontledingsmonsters is versamel deur 10 ml vloeiende water in 'n 20 ml amberkleurige glasflessie te filtreer deur 'n Whatman 0.7-μm GF/F spuitfilter toegerus met 'n groot deursnee naald.Die monsters is onmiddellik gevries en na die USGS National Water Quality Laboratory (NWQL) in Lakewood, Colorado, VSA gestuur vir ontleding.Met behulp van 'n verbeterde metode van die voorheen gepubliseerde metode, is Fipronil en 4 afbraakprodukte in watermonsters bepaal deur direkte waterige inspuiting (DAI) vloeistofchromatografie-tandem massaspektrometrie (LC-MS / MS; Agilent 6495).Die instrumentopsporingsvlak (IDL) word geskat as die minimum kalibrasiestandaard wat aan die kwalitatiewe identifikasiestandaard voldoen;die IDL van fipronil is 0,005 μg/L, en die IDL van die ander vier fipronil is 0,001 μg/L.Die aanvullende materiaal verskaf 'n volledige beskrywing van die metodes wat gebruik word om fipronilverbindings te meet, insluitend gehaltebeheer- en versekeringsprosedures (byvoorbeeld monsterherwinning, spykers, derdeparty-inspeksies en spasies).
Aan die einde van die 30-dae Mesokosmiese eksperiment is die opsomming en identifikasie van volwasse en larwale ongewerwelde diere voltooi (die belangrikste data-insamelingseindpunt).Die opkomende volwassenes word elke dag uit die net gehaal en in 'n skoon 15 ml Falcon sentrifugebuis gevries.Aan die einde van die eksperiment (dag 30) is die inhoud van die membraan in elke stroom geskrop om enige ongewerwelde diere te verwyder, en gesif (250 μm) en gestoor in 80% etanol.Timberline Aquatics (Fort Collins, CO) het die taksonomiese identifikasie van larwes en volwasse ongewerwelde diere voltooi tot die laagste taksonomiese vlak moontlik, gewoonlik spesies.Op dae 9, 19 en 29 is chlorofil a in drievoud in die mesoskopiese membraan van elke stroom gemeet.Alle chemiese en biologiese data as deel van die mesoskopiese eksperiment word verskaf in die meegaande datavrystelling (35).
Ekologiese opnames is uitgevoer in klein (waad) strome in vyf groot gebiede van die Verenigde State, en plaagdoders is gedurende die vorige indeksperiode gemonitor.Kortom, gebaseer op landbou- en stedelike grondgebruik (36-40), is 77 tot 100 liggings in elke streek gekies (444 plekke in totaal).Gedurende die lente en somer van een jaar (2013-2017) word watermonsters een keer per week in elke streek vir 4 tot 12 weke versamel.Die spesifieke tyd hang af van die streek en ontwikkelingsintensiteit.Die 11 stasies in die noordoostelike streek is egter amper in die waterskeiding.Geen ontwikkeling nie, behalwe dat slegs een monster versamel is.Aangesien die moniteringsperiodes vir plaagdoders in streekstudies verskillend is, word ter vergelyking slegs die laaste vier monsters wat by elke terrein versamel is, hier oorweeg.Daar word aanvaar dat 'n enkele monster wat by die onontwikkelde Noordoostelike terrein (n = 11) versamel is, die 4-week steekproefperiode kan verteenwoordig.Hierdie metode lei tot dieselfde aantal waarnemings oor plaagdoders (behalwe vir die 11 plekke in die Noordooste) en dieselfde duur van waarneming;daar word geglo dat 4 weke lank genoeg is vir langtermyn blootstelling aan die biota, maar kort genoeg dat die ekologiese gemeenskap nie van hierdie kontakte moet herstel nie.
In die geval van voldoende vloei word die watermonster deur middel van konstante snelheid en konstante breedte-inkremente versamel (41).Wanneer die vloei nie genoeg is om hierdie metode te gebruik nie, kan jy monsters versamel deur diep integrasie van monsters of om van die swaartepunt van die vloei te gryp.Gebruik 'n grootboorspuit en skyffilter (0.7μm) om 10 ml gefiltreerde monster (42) te versamel.Deur DAI LC-MS/MS/MS/MS is watermonsters by NWQL ontleed vir 225 plaagdoders en plaagdoderafbraakprodukte, insluitend fipronil en 7 afbraakprodukte (dessulfinielfipronil, fipronil) Sulfiede, fipronielsulfon, deschlorofipronil, destiolfipron, fipronil en fipronil).).Tipiese minimum verslagdoeningsvlakke vir veldstudies is: fipronil, desmetieltiofluorobensonitril, fipronielsulfied, fipronielsulfon en deschlorofipronil 0,004 μg/L;dessulfiniel fluorfenamide en Die konsentrasie van fiproniel amied is 0,009 μg/liter;die konsentrasie van fipronielsulfonaat is 0,096 μg/liter.
Die ongewerwelde gemeenskappe word aan die einde van elke areastudie (lente/somer) gemonster, gewoonlik op dieselfde tyd as die laaste plaagdoder monsterneming gebeurtenis.Na die groeiseisoen en die swaar gebruik van plaagdoders, moet die monsternemingstyd in ooreenstemming wees met die lae vloei toestande, en moet saamval met die tyd wanneer die rivier ongewerwelde gemeenskap volwasse is en hoofsaaklik in die larwale lewe stadium is.Deur gebruik te maak van 'n Surber monsternemer met 'n 500μm maas of 'n D-raam net, is ongewerwelde gemeenskap monsterneming in 437 uit 444 terreine voltooi.Die steekproefmetode word in detail in die aanvullende materiaal beskryf.Op NWQL word alle ongewerwelde diere gewoonlik op genus- of spesievlak geïdentifiseer en gelys.Alle chemiese en biologiese data wat in hierdie veld versamel is en in hierdie manuskrip gebruik word, kan gevind word in die meegaande datavrystelling (35).
Vir die vyf fipronil-verbindings wat in die mesoskopiese eksperiment gebruik is, is die konsentrasie van die larwale ongewerwelde diere wat met 20% of 50% verminder is, bereken relatief tot die kontrole (dws EC20 en EC50).Die data [x = tydgeweegde fipronielkonsentrasie (sien aanvullende materiaal vir besonderhede), y = larvale oorvloed of ander maatstawwe] is by die R(43) uitgebreide pakket gepas deur gebruik te maak van 'n drie-parameter logaritmiese regressie metode "drc".Die kurwe pas by alle spesies (larwes) met voldoende oorvloed en voldoen aan ander maatstawwe van belang (byvoorbeeld taksa-rykheid, totale magvlieg-oorvloed en totale oorvloed) om die gemeenskapseffek verder te verstaan.Die Nash-Sutcliff-koëffisiënt (45) word gebruik om die modelpassing te evalueer, waar 'n swak modelpassing oneindige negatiewe waardes kan ontvang, en die waarde van 'n perfekte passing 1 is.
Om die uitwerking van fipronilverbindings op die opkoms van insekte in die eksperiment te ondersoek, is die data op twee maniere geëvalueer.Eerstens, deur die gemiddelde voorkoms van die kontrolevloeimeso van die voorkoms van elke behandelingsvloeimeso af te trek, is die kumulatiewe daaglikse voorkoms van insekte van elke vloeimeso (die totale aantal van alle individue) na die kontrole genormaliseer.Stip hierdie waardes teen tyd om die afwyking van die behandelingsvloeistofbemiddelaar van die kontrolevloeistofbemiddelaar in die 30-dae eksperiment te verstaan.Tweedens, bereken die totale voorkomspersentasie van elke vloeimesofil, wat gedefinieer word as die verhouding van die totale aantal mesofille in 'n gegewe vloei tot die gemiddelde aantal larwes en volwassenes in die kontrolegroep, en is geskik vir drie-parameter logaritmiese regressie .Al die ontkiemingsinsekte wat versamel is, was van twee subfamilies van die Chironomidae-familie, so 'n gekombineerde analise is uitgevoer.
Veranderinge in gemeenskapstruktuur, soos die verlies van taksa, kan uiteindelik afhang van die direkte en indirekte effekte van giftige stowwe, en kan lei tot veranderinge in gemeenskapsfunksie (byvoorbeeld, trofiese kaskade).Om die trofiese kaskade te toets, is 'n eenvoudige oorsaaklike netwerk geëvalueer deur gebruik te maak van die padanalise-metode (R-pakket "piecewiseSEM") (46).Vir mesoskopiese eksperimente word aanvaar dat fipronil, desulfiniel, sulfied en sulfon (nie getoets amied) in die water om die biomassa van die skraper te verminder, indirek lei tot 'n toename in die biomassa van chlorofil a (47).Die saamgestelde konsentrasie is die voorspellerveranderlike, en die skraper en chlorofil a biomassa is die responsveranderlikes.Fisher se C-statistiek word gebruik om modelpassing te evalueer, sodat 'n P-waarde <0.05 'n goeie modelpassing aandui (46).
Ten einde 'n risiko-gebaseerde eko-gemeenskap drempelbeskermingsmiddel te ontwikkel, het elke verbinding 95% van die geaffekteerde spesies (HC5) chroniese spesie sensitiwiteitsverspreiding (SSD) en gevaarkonsentrasiebeskerming verkry.Drie SSD-datastelle is gegenereer: (i) slegs meso-datastel, (ii) 'n datastel wat alle meso-data en data bevat wat versamel is vanaf EPA ECOTOX-databasisnavraag (https://cfpub.epa.gov/ecotox) /, verkrygbaar op 14 Maart 2019), is die studieduur 4 dae of langer, en (iii) 'n datastel wat alle mesoskopiese data en ECOTOX-data bevat, waarin ECOTOX-data (akute blootstelling) gedeel deur akuut tot Die verhouding van chroniese D. magna ( 19.39) om die verskil in blootstellingsduur te verduidelik en die chroniese EC50-waarde te benader (12).Ons doel met die generering van veelvuldige SSD-modelle is om (i) HC5-waardes te ontwikkel vir vergelyking met velddata (slegs vir SSD's vir media), en (ii) te evalueer dat mediadata meer algemeen aanvaar word as regulatoriese agentskappe vir insluiting in akwakultuur. robuustheid van lewensmaatstawwe en standaardstelling van datahulpbronne, en dus die uitvoerbaarheid van die gebruik van mesoskopiese studies vir die aanpassingsproses.
SSD is vir elke datastel ontwikkel deur die R-pakket “ssdtools” (48) te gebruik.Gebruik die selflaaiband (n = 10 000) om die HC5-gemiddelde en vertrouensinterval (CI) vanaf die SSD te skat.Nege-en-veertig taksa-reaksies (almal taksa wat as genus of spesie geïdentifiseer is) wat deur hierdie navorsing ontwikkel is, word gekombineer met 32 ​​taksa-response saamgestel uit ses gepubliseerde studies in die ECOTOX-databasis, vir 'n totaal van 81 Taxon-reaksies kan vir SSD-ontwikkeling gebruik word .Aangesien geen data in die ECOTOX-databasis van amiede gevind is nie, is geen SSD vir amiede ontwikkel nie en slegs een EC50-respons is verkry uit die huidige studie.Alhoewel die EC50-waarde van slegs een sulfiedgroep in die ECOTOX-databasis gevind is, het die huidige nagraadse student 12 EC50-waardes.Daarom is SSD's vir sulfinielgroepe ontwikkel.
Die spesifieke HC5-waardes van fipronilverbindings wat slegs uit die SSD-datastel van Mesocosmos verkry is, is gekombineer met velddata om die blootstelling en potensiële toksisiteit van fipronilverbindings in 444 strome uit vyf streke in die Verenigde State te bepaal.In die laaste 4-week monsternemingsvenster word elke konsentrasie fipronielverbindings wat bespeur is (onopgemerkte konsentrasies is nul) gedeel deur sy onderskeie HC5, en die verbindingsverhouding van elke monster word opgetel om die totale toksisiteitseenheid van fipronil (ΣTUFipronils) te verkry, waar ΣTUFipronils> 1 beteken toksisiteit.
Deur die gevaarkonsentrasie van 50% van die geaffekteerde spesies (HC50) te vergelyk met die EC50-waarde van taksa-rykheid afgelei van die mediummembraaneksperiment, is die SSD verkry uit die mediummembraandata geëvalueer om die sensitiwiteit van die breër ekologiese gemeenskap vir fipronil te weerspieël graad..Deur hierdie vergelyking kan die konsekwentheid tussen die SSD-metode (insluitend slegs daardie taksa met 'n dosis-respons-verwantskap) en die EC50-metode (insluitend alle unieke taksa wat in die middelruimte waargeneem word) met behulp van die EC50-metode om taksa-rykheid te meet geëvalueer word.Dosis reaksie verhouding.
'n Plaagdoderrisiko spesie (SPEARpesticides) aanwyser is bereken om die verband tussen die gesondheidstatus van ongewerwelde gemeenskappe en ΣTUFipronil in 437 strome wat ongewerwelde diere versamel, te ondersoek.Die SPEAR-plaagdoders-metriek omskep die samestelling van ongewerwelde diere in 'n oorvloed-metriek vir biologiese taksonomie met fisiologiese en ekologiese eienskappe, en gee sodoende sensitiwiteit aan plaagdoders.Die SPEAR-plaagdoders-aanwyser is nie sensitief vir natuurlike kovariate nie (49, 50), alhoewel sy werkverrigting deur ernstige habitatdegradasie beïnvloed sal word (51).Die oorvloed data wat op die terrein vir elke takson ingesamel word, word gekoördineer met die sleutelwaarde van die takson wat verband hou met die ASTERICS-sagteware om die ekologiese kwaliteit van die rivier te assesseer (https://gewaesser-bewertung-berechnung.de/index.php/home .html).Voer dan die data in in Indicate (http://systemecology.eu/indicate/) sagteware (weergawe 18.05).In hierdie sagteware word die Europese kenmerkdatabasis en die databasis met fisiologiese sensitiwiteit vir plaagdoders gebruik om die data van elke terrein in SPEAR-plaagdoders-aanwyser om te skakel.Elk van die vyf streekstudies het die Algemene Byvoegingsmodel (GAM) ["mgcv"-pakket in R(52)) gebruik om die verwantskap tussen die SPEARpesticides-metriek en ΣTUFipronils [log10(X + 1)-omskakeling] Associated te verken.Vir meer gedetailleerde inligting oor SPEARpesticides statistieke en vir data-analise, sien asseblief die aanvullende materiaal.
Die watergehalte-indeks is konsekwent in elke vloei mesoskopiese en die hele mesoskopiese eksperiment periode.Die gemiddelde temperatuur, pH en geleidingsvermoë was onderskeidelik 13.1°C (±0.27°C), 7.8 (±0.12) en 54.1 (±2.1) μS/cm (35).Die gemete opgeloste organiese koolstof in skoon rivierwater is 3,1 mg/L.In die meso-aansig van die rivier waar die MiniDOT-opnemer ontplooi is, is die opgeloste suurstof naby aan versadiging (gemiddeld> 8.0 mg/L), wat aandui dat die stroom volledig gesirkuleer is.
Gehaltebeheer en gehalteversekering data oor fipronil word verskaf in die meegaande data vrystelling (35).Kortliks, die hersteltempo's van laboratoriummatriksspikes en mesoskopiese monsters is gewoonlik binne aanvaarbare reekse (herwinnings van 70% tot 130%), IDL-standaarde bevestig die kwantitatiewe metode, en laboratorium- en instrumentspasies is gewoonlik skoon. Daar is baie min uitsonderings anders as hierdie veralgemenings wat in die aanvullende materiaal bespreek word..
As gevolg van stelselontwerp is die gemete konsentrasie van fipronil gewoonlik laer as die teikenwaarde (Figuur S2) (omdat dit 4 tot 10 dae neem om 'n bestendige toestand onder ideale toestande te bereik) (30).In vergelyking met ander fipronielverbindings verander die konsentrasie van desulfiniel en amied min oor tyd, en die variasie van die konsentrasie binne die behandeling is kleiner as die verskil tussen behandelings behalwe vir die lae konsentrasie behandeling van sulfon en sulfied.Die tydgeweegde gemiddelde gemete konsentrasiereeks vir elke behandelingsgroep is soos volg: Fipronil, IDL tot 9.07μg/L;Desulfiniel, IDL tot 2.15μg/L;Amied, IDL tot 4.17μg/L;Sulfied, IDL Tot 0.57μg/liter;en sulfon, IDL is 1.13μg/liter (35).In sommige strome is nie-teiken fipronielverbindings opgespoor, dit wil sê verbindings wat nie in 'n spesifieke behandeling toegedien is nie, maar bekend was as afbraakprodukte van die behandelingsverbinding.Die mesoskopiese membrane wat met die moederverbinding fipronil behandel is, het die hoogste aantal nie-teikenafbraakprodukte wat opgespoor is (wanneer dit nie as 'n verwerkingsverbinding gebruik word nie, is dit sulfiniel, amied, sulfied en sulfon);dit kan wees as gevolg van die produksieproses Saamgestelde onsuiwerhede en/of afbraakprosesse wat plaasvind tydens die berging van die voorraadoplossing en (of) in die mesoskopiese eksperiment eerder as die gevolg van kruiskontaminasie.Geen neiging van afbraakkonsentrasie is in fipronilbehandeling waargeneem nie.Nie-teiken-afbraakverbindings word mees algemeen in die liggaam met die hoogste behandelingskonsentrasie opgespoor, maar die konsentrasie is minder as die konsentrasie van hierdie nie-teikenverbindings (sien die volgende afdeling vir die konsentrasie).Daarom, aangesien nie-teiken-afbraakverbindings gewoonlik nie in die laagste fipronielbehandeling opgespoor word nie, en omdat die bespeurde konsentrasie laer is as die effekkonsentrasie in die hoogste behandeling, word die gevolgtrekking gemaak dat hierdie nie-teikenverbindings minimale impak op die analise het.
In media-eksperimente was bentiese makro-invertebrate sensitief vir fipronil, desulfiniel, sulfon en sulfied [Tabel S1;oorspronklike oorvloed data word verskaf in meegaande data weergawe (35)].Fipronil amied is slegs vir die vlieg Rhithrogena sp.Giftig (dodelik), sy EC50 is 2.05μg/L [±10.8(SE)].Dosis-respons kurwes van 15 unieke taksa is gegenereer.Hierdie taksa het mortaliteit getoon binne die getoetste konsentrasiereeks (Tabel S1), en geteikende gegroepeerde taksa (soos vlieë) (Figuur S3) en ryk taksa (Figuur 1) 'n Dosisreaksiekromme is gegenereer.Die konsentrasie (EC50) van fiproniel, desulfiniel, sulfon en sulfied op die unieke taksa van die mees sensitiewe taksa wissel van onderskeidelik 0,005-0,364, 0,002-0,252, 0,002-0,061 en 0,005-0,043μg/L, onderskeidelik.Rhithrogena sp.En Sweltsa sp.;Figuur S4) is laer as die meer verdraagsame taksa (soos Micropsectra / Tanytarsus en Lepidostoma sp.) (Tabel S1).Volgens die gemiddelde EC50 van elke verbinding in Tabel S1 is sulfone en sulfiede die doeltreffendste verbindings, terwyl ongewerwelde diere oor die algemeen die minste sensitief is vir desulfiniel (amiede uitgesluit).Metrieke van die algehele ekologiese status, soos taksa-rykheid, totale volopheid, totale pentaploïede en totale klipvlieg, insluitend taksa en die oorvloed van sommige taksa, dit is baie skaars in meso en kan nie bereken word nie. Teken 'n aparte dosis-responskromme.Daarom sluit hierdie ekologiese aanwysers takson-reaksies in wat nie by die SSD ingesluit is nie.
Taksa-rykheid (larwe) met 'n drie-vlak logistieke funksie van (A) fipronil, (B) desulfiniel, (C) sulfon, en (D) sulfiedkonsentrasie.Elke datapunt verteenwoordig larwes uit 'n enkele stroom aan die einde van die 30-dae meso-eksperiment.Taksonrykheid is die telling van unieke taksa in elke stroom.Die konsentrasiewaarde is die tydgeweegde gemiddelde van die waargenome konsentrasie van elke stroom gemeet aan die einde van die 30-dae eksperiment.Fipronielamied (nie getoon nie) het geen verwantskap met ryk taksa nie.Neem asseblief kennis dat die x-as op 'n logaritmiese skaal is.EC20 en EC50 met SE word in Tabel S1 gerapporteer.
By die hoogste konsentrasie van al vyf fipronilverbindings het die opkomstempo van Uetridae afgeneem.Daar is waargeneem dat die persentasie ontkieming (EC50) van sulfied, sulfon, fiproniel, amied en desulfiniel met 50% afneem by die konsentrasies van onderskeidelik 0,03, 0,06, 0,11, 0,78 en 0,97μg/L (Figuur 2 en Figuur S5) .In die meeste van die 30-dae eksperimente is alle behandelings van fipronil, desulfiniel, sulfon en sulfied vertraag, behalwe vir sommige lae-konsentrasie behandelings (Figuur 2), en hul voorkoms is geïnhibeer.In die amiedbehandeling was die opgehoopte uitvloeisel gedurende die hele eksperiment hoër as dié van die kontrole, met 'n konsentrasie van 0.286μg/liter.Die hoogste konsentrasie (4.164μg/liter) gedurende die hele eksperiment het die uitvloeisel geïnhibeer, en die uitvloeitempo van die intermediêre behandeling was soortgelyk aan dié van die kontrolegroep.(figuur 2).
Kumulatiewe opkoms is die gemiddelde daaglikse gemiddelde opkoms van elke behandeling minus (A) fiproniel, (B) desulfiniel, (C) sulfon, (D) sulfied en (E) amied in die kontrolestroom Die gemiddelde daaglikse gemiddelde opkoms van die membraan.Behalwe vir kontrole (n = 6), n = 1. Die konsentrasiewaarde is die tydgeweegde gemiddelde van die waargenome konsentrasie in elke vloei.
Die dosis-respons-kurwe toon dat, benewens taksonomiese verliese, strukturele veranderinge op gemeenskapsvlak.Spesifiek, binne die toetskonsentrasiereeks, het die oorvloed van may (Figuur S3) en taksa-oorvloed (Figuur 1) betekenisvolle dosis-respons-verwantskappe met fipronil, desulfiniel, sulfon en sulfied getoon.Daarom het ons ondersoek hoe hierdie strukturele veranderinge lei tot veranderinge in gemeenskapsfunksie deur die voedingskaskade te toets.Blootstelling van ongewerwelde waterdiere aan fiproniel, desulfiniel, sulfied en sulfon het 'n direkte negatiewe impak op die biomassa van die skraper (Figuur 3).Ten einde die negatiewe impak van fipronil op die biomassa van die skraper te beheer, het die skraper ook die chlorofil a biomassa negatief beïnvloed (Figuur 3).Die resultaat van hierdie negatiewe padkoëffisiënte is 'n netto toename in chlorofil a soos die konsentrasie van fipronil en afbreekmiddels toeneem.Hierdie volledig bemiddelde padmodelle dui aan dat verhoogde afbraak van fipronil of fipronil lei tot 'n toename in die proporsie chlorofil a (Figuur 3).Daar word vooraf aanvaar dat die direkte effek tussen fipronil of afbraakkonsentrasie en chlorofil a biomassa nul is, omdat fipronielverbindings plaagdoders is en lae direkte toksisiteit vir alge het (byvoorbeeld, die EPA akute nie-vaskulêre plantbasislynkonsentrasie is 100μg/L fipronil, disulfoksiedgroep, sulfon en sulfied; https://epa.gov/pesticide-science-and-assessing-pesticide-risks/aquatic-life-benchmarks-and-ecological-risk), Alle resultate (geldige modelle) ondersteun dit hipotese.
Fipronil kan die biomassa (direkte effek) van weiding aansienlik verminder (skrapergroep is larwes), maar het geen direkte effek op die biomassa van chlorofil a nie.Die sterk indirekte effek van fipronil is egter om die biomassa van chlorofil a te verhoog in reaksie op minder weiding.Die pyltjie dui die gestandaardiseerde padkoëffisiënt aan, en die minusteken (-) dui die rigting van assosiasie aan.* Dui die mate van belangrikheid aan.
Die drie SSD's (slegs middellaag, middellaag plus ECOTOX-data, en middellaag plus ECOTOX-data gekorrigeer vir verskille in blootstellingsduur) het nominaal verskillende HC5-waardes opgelewer (Tabel S3), maar die resultate was binne die SE-reeks.In die res van hierdie studie sal ons fokus op die data-SSD met slegs die meso-heelal en die verwante HC5-waarde.Vir 'n meer volledige beskrywing van hierdie drie SSD-evaluasies, verwys asseblief na die aanvullende materiaal (Tabelle S2 tot S5 en Figure S6 en S7).Die beste gepaste dataverspreiding (laagste Akaike-inligtingstandaardtelling) van die vier fipronielverbindings (Figuur 4) wat slegs in die meso-soliede SSD-kaart gebruik word, is die log-gumbel van fipronil en sulfon, en die weibull van sulfied En ontswaelde γ ( Tabel S3).Die HC5-waardes wat vir elke verbinding verkry is, word slegs in Figuur 4 vir die meso-heelal gerapporteer, en in Tabel S3 word die HC5-waardes van al drie SSD-datastelle gerapporteer.Die HC50-waardes van fiproniel-, sulfied-, sulfon- en desulfinielgroepe [22.1±8.78 ng/L (95% KI, 11.4 tot 46.2), 16.9±3.38 ng/L (95% CI, 11.2 tot 24.0), 8 800 2,66 ng/L (95% CI, 5,44 tot 15,8) en 83,4±32,9 ng/L (95% CI, 36,4 tot 163)] Hierdie verbindings is aansienlik laer as die EC50 taksa rykdom (totale aantal unieke taksa) (Tabel S1) ; die aantekeninge in die aanvullende materiaaltabel is mikrogram per liter).
In die meso-skaal eksperiment, wanneer blootgestel aan (A) fipronil, (B) dessulfiniel fipronil, (C) fiproniel sulfon, (D) fipronil sulfied vir 30 dae, word die spesie sensitiwiteit beskryf Dit is die EC50 waarde van takson.Die blou stippellyn verteenwoordig 95% CI.Die horisontale stippellyn verteenwoordig HC5.Die HC5-waarde (ng/L) van elke verbinding is soos volg: Fipronil, 4,56 ng/L (95% CI, 2,59 tot 10,2);Sulfied, 3,52 ng/L (1,36 tot 9,20);Sulfone, 2,86 ng/ liter (1,93 tot 5,29);en sulfiniel, 3,55 ng/liter (0,35 tot 28,4).Neem asseblief kennis dat die x-as op 'n logaritmiese skaal is.
In die vyf streekstudies is Fipronil (ouers) in 22% van die 444 veldmonsterpunte opgespoor (Tabel 1).Die opsporingsfrekwensie van florfenib, sulfon en amied is soortgelyk (18% tot 22% van die monster), die opsporingsfrekwensie van sulfied en desulfiniel is laer (11% tot 13%), terwyl die oorblywende afbraakprodukte baie hoog is.Min (1% of minder) of nooit opgespoor nie (Tabel 1)..Fipronil word die meeste opgespoor in die suidooste (52% van die terreine) en die minste gereeld in die noordweste (9% van die terreine), wat die wisselvalligheid van bensopirasoolgebruik en potensiële stroomkwesbaarheid regoor die land beklemtoon.Degradante toon gewoonlik soortgelyke streekspatrone, met die hoogste opsporingsfrekwensie in die suidooste en die laagste in noordwes of kus Kalifornië.Die gemete konsentrasie van fipronil was die hoogste, gevolg deur die moederverbinding fipronil (90% persentasie van 10,8 en 6,3 ng/L, onderskeidelik) (Tabel 1) (35).Die hoogste konsentrasie fiproniel (61.4 ng/L), disulfiniel (10.6 ng/L) en sulfied (8.0 ng/L) is in die suidooste (in die laaste vier weke van die monster) bepaal.Die hoogste konsentrasie sulfon is in die weste bepaal.(15,7 ng/L), amied (42,7 ng/L), desulfinielflupirnamied (14 ng/L) en fipronielsulfonaat (8,1 ng/L) (35).Florfenied sulfon was die enigste verbinding wat waargeneem is om HC5 te oorskry (Tabel 1).Die gemiddelde ΣTUFipronils tussen die verskillende streke verskil baie (Tabel 1).Die nasionale gemiddelde ΣTUFipronils is 0.62 (alle liggings, alle streke), en 71 terreine (16%) het ΣTUFipronils> 1, wat aandui dat dit giftig kan wees vir bentiese makro-invertebrate.In vier van die vyf streke wat bestudeer is (behalwe die Midde-Weste), is daar 'n beduidende verband tussen SPEAR-plaagdoders en ΣTUFipronil, met aangepaste R2 wat wissel van 0,07 langs die kus van Kalifornië tot 0,34 in die suidooste (Figuur 5).
*Verbindings wat in mesoskopiese eksperimente gebruik word.†ΣTUFipronils, die mediaan van die som van toksieneenhede [waargenome veldkonsentrasie van vier fipronielverbindings/gevaarkonsentrasie van elke verbinding vanaf die vyfde persentiel van die SSD-geïnfekteerde spesies (Figuur 4)] Vir die weeklikse monsters van fipronil, die laaste 4 weke se plaagdodermonsters wat by elke terrein versamel is, is bereken.‡Die aantal plekke waar plaagdoders gemeet word.§Die 90ste persentiel is gebaseer op die maksimum konsentrasie waargeneem op die terrein gedurende die laaste 4 weke van plaagdoder monsterneming.met die persentasie monsters wat getoets is.¶ Gebruik die 95% CI van die HC5-waarde (Figuur 4 en Tabel S3, slegs meso) om die CI te bereken.Dechlorofupinib is in alle streke ontleed en is nog nooit gevind nie.ND, nie opgespoor nie.
Die Fipronil toksiese eenheid is die gemete fipronil konsentrasie gedeel deur die verbinding-spesifieke HC5 waarde, wat bepaal word deur die SSD verkry uit die media eksperiment (sien Figuur 4).Swart lyn, veralgemeende toevoegingsmodel (GAM).Die rooi stippellyn het 'n CI van 95% vir GAM.ΣTUFipronils word omgeskakel na log10 (ΣTUFipronils+1).
Die nadelige effekte van fipronil op nie-teiken akwatiese spesies is goed gedokumenteer (15, 21, 24, 25, 32, 33), maar dit is die eerste studie waarin dit sensitief is in 'n beheerde laboratoriumomgewing.Die gemeenskappe van die taksa is aan fipronilverbindings blootgestel, en die resultate is op 'n kontinentale skaal geëkstrapoleer.Die resultate van die 30-dae mesokosmiese eksperiment kan 15 diskrete akwatiese insekgroepe produseer (Tabel S1) met ongerapporteerde konsentrasie in die literatuur, waaronder die waterinsekte in die toksisiteitdatabasis onderverteenwoordig is (53, 54).Taksa-spesifieke dosis-reaksie kurwes (soos EC50) word weerspieël in gemeenskapsvlak veranderinge (soos taksa rykdom en kan vlieg oorvloed verlies) en funksionele veranderinge (soos voedings kaskades en veranderinge in voorkoms).Die effek van die mesoskopiese heelal is na die veld geëkstrapoleer.In vier van die vyf navorsingsareas in die Verenigde State is die veld-gemete fipronielkonsentrasie gekorreleer met die afname van die akwatiese ekosisteem in die vloeibare water.
Die HC5-waarde van 95% van die spesies in die mediummembraan-eksperiment het 'n beskermende effek, wat aandui dat algehele akwatiese ongewerwelde gemeenskappe meer sensitief is vir fipronilverbindings as wat voorheen verstaan ​​is.Die verkry HC5-waarde (florfenib, 4,56 ng/liter; desulfoksiraan, 3,55 ng/liter; sulfon, 2,86 ng/liter; sulfied, 3,52 ng/liter) is verskeie kere (florfenib) tot drie keer meer as 'n orde van grootte (desulfiniel) ) onder die huidige EPA chroniese ongewerwelde maatstaf [fipronil, 11 ng/liter;desulfiniel, 10 310 ng/liter;sulfon, 37 ng/liter;en sulfied, vir 110 ng/liter (8)].Mesoskopiese eksperimente het baie groepe geïdentifiseer wat sensitief is vir fipronil in plaas van dié wat deur die EPA chroniese ongewerwelde maatstaf aangedui word (4 groepe wat meer sensitief is vir fipronil, 13 pare desulfiniel, 11 pare sulfon en 13 pare) Sulfied sensitiwiteit4) (Figuur tabel) S1).Dit wys dat maatstawwe nie verskeie spesies kan beskerm wat ook in die middelwêreld waargeneem word, wat ook wydverspreid in akwatiese ekosisteme voorkom nie.Die verskil tussen ons resultate en die huidige maatstaf is hoofsaaklik te wyte aan die gebrek aan fiproniel-toksisiteitstoetsdata wat van toepassing is op 'n reeks akwatiese insektaksa, veral wanneer die blootstellingstyd 4 dae oorskry en fipronil afbreek.Tydens die 30-dae mesokosmiese eksperiment was die meeste insekte in die ongewerwelde gemeenskap meer sensitief vir fipronil as die algemene toetsorganisme Aztec (skaaldier), selfs nadat die Asteek reggestel is. Die EC50 van Teike maak dit dieselfde na akute transformasie.(Gewoonlik 96 uur) tot chroniese blootstellingstyd (Figuur S7).’n Beter konsensus is bereik tussen die mediummembraaneksperiment en die studie wat in ECOTOX gerapporteer is deur die standaard toetsorganisme Chironomus dilutus ('n insek) te gebruik.Dit is nie verbasend dat waterinsekte besonder sensitief vir plaagdoders is nie.Sonder om die blootstellingstyd aan te pas, het die meso-skaal-eksperiment en die omvattende data van die ECOTOX-databasis getoon dat daar waargeneem is dat baie taksa meer sensitief is vir fipronilverbindings as verdunde Clostridium (Figuur S6).Deur die blootstellingstyd aan te pas, is Dilution Clostridium egter die sensitiefste organisme vir fipronil (ouer) en sulfied, hoewel dit nie sensitief is vir sulfon nie (Figuur S7).Hierdie resultate illustreer die belangrikheid daarvan om veelvuldige tipes waterorganismes (insluitend veelvuldige insekte) in te sluit om werklike plaagdoderkonsentrasies te produseer wat waterorganismes kan beskerm.
Die SSD-metode kan skaars of onsensitiewe taksa beskerm waarvan die EC50 nie bepaal kan word nie, soos Cinygmula sp., Isoperla fulva en Brachycentrus americanus.Die EC50-waardes van taksa-oorvloed en mag-oorvloed wat veranderinge in gemeenskapsamestelling weerspieël, stem ooreen met die HC50-waardes van die SSD van fipronil, sulfon en sulfied.Die protokol ondersteun die volgende idee: Die SSD-metode wat gebruik word om drempels af te lei, kan die hele gemeenskap beskerm, insluitend skaars of onsensitiewe taksa in die gemeenskap.Die drempel van waterorganismes wat bepaal word vanaf SSD's gebaseer op slegs 'n paar taksa of onsensitiewe taksa kan baie onvoldoende wees om akwatiese ekosisteme te beskerm.Dit is die geval vir desulfiniel (Figuur S6B).As gevolg van die gebrek aan data in die ECOTOX-databasis, is die EPA chroniese ongewerwelde basislynkonsentrasie 10,310 ng/L, wat vier ordes van grootte hoër is as die 3,55 ng/L van HC5.Die resultate van verskillende taksonresponsstelle wat in mesoskopiese eksperimente geproduseer is.Die gebrek aan toksisiteitsdata is veral problematies vir afbreekbare verbindings (Figuur S6), wat kan verklaar waarom die bestaande akwatiese biologiese maatstawwe vir sulfon en sulfied ongeveer 15 tot 30 keer minder sensitief is as die SSD HC5-waarde gebaseer op China Heelal.Die voordeel van die mediummembraanmetode is dat veelvuldige EC50-waardes in 'n enkele eksperiment bepaal kan word, wat voldoende is om 'n volledige SSD te vorm (byvoorbeeld desulfiniel; Figuur 4B en Figure S6B en S7B), en 'n beduidende impak het op die natuurlike taksa van die beskermde ekosisteem Baie reaksies.
Mesoskopiese eksperimente toon dat fipronil en sy afbraakprodukte duidelike subletale en indirekte nadelige effekte op gemeenskapsfunksie kan hê.In die mesoskopiese eksperiment het al vyf fipronil-verbindings blykbaar die opkoms van insekte beïnvloed.Die resultate van die vergelyking tussen die hoogste en laagste konsentrasies (inhibisie en stimulasie van individuele opkoms of veranderinge in opkomstyd) stem ooreen met die voorheen gerapporteerde resultate van meso-eksperimente wat die insekdoder bifentrien gebruik (29).Die opkoms van volwassenes verskaf belangrike ekologiese funksies en kan deur besoedelingstowwe soos fipronil verander word (55, 56).Gelyktydige opkoms is nie net van kritieke belang vir insekreproduksie en bevolkingsvolharding nie, maar ook vir die voorsiening van volwasse insekte, wat as voedsel vir water- en landdiere gebruik kan word (56).Die voorkoming van die opkoms van saailinge kan die voedseluitruiling tussen akwatiese ekosisteme en oewer-ekosisteme nadelig beïnvloed, en die uitwerking van waterbesoedelende stowwe na terrestriële ekosisteme versprei (55, 56).Die afname in die oorvloed van skrapers (alge-etende insekte) wat in die mesoskaal-eksperiment waargeneem is, het 'n afname in algeverbruik tot gevolg gehad, wat 'n toename in chlorofil a tot gevolg gehad het (Figuur 3).Hierdie trofiese kaskade verander die koolstof- en stikstofvloeie in die vloeibare voedselweb, soortgelyk aan 'n studie wat die uitwerking van piretroïedbifentrien op bentiese gemeenskappe geëvalueer het (29).Daarom kan fenielpirazole, soos fipronil en sy afbraakprodukte, piretroïede, en dalk ander soorte insekdoders, indirek die toename in algebiomassa en die versteuring van koolstof en stikstof in klein strome bevorder.Ander impakte kan strek tot die vernietiging van koolstof- en stikstofsiklusse tussen akwatiese en terrestriële ekosisteme.
Die inligting verkry uit die mediummembraantoets het ons in staat gestel om die ekologiese relevansie van fipronilverbindingkonsentrasies gemeet in grootskaalse veldstudies wat in vyf streke van die Verenigde State uitgevoer is, te evalueer.In 444 klein stroompies het 17% van die gemiddelde konsentrasie van een of meer fipronielverbindings (gemiddeld oor 4 weke) die HC5-waarde wat uit die mediatoets verkry is, oorskry.Gebruik die SSD van die meso-skaal-eksperiment om die gemete fipronilverbindingkonsentrasie in 'n toksisiteitverwante indeks om te skakel, dit wil sê die som van toksisiteitseenhede (ΣTUFipronils).Die waarde van 1 dui toksisiteit aan of die kumulatiewe blootstelling van fipronilverbinding oorskry die bekende beskerming Spesies ter waarde van 95%.Die betekenisvolle verband tussen ΣTUFipronil in vier van die vyf streke en die SPEAR-plaagdoders-aanwyser van ongewerwelde gemeenskapsgesondheid dui daarop dat fipronil bentiese ongewerwelde gemeenskappe in riviere in verskeie streke van die Verenigde State nadelig kan beïnvloed.Hierdie resultate ondersteun die hipotese van Wolfram et al.(3) Die risiko van fenpirasool-insekdoders vir oppervlakwaters in die Verenigde State word nie ten volle verstaan ​​nie omdat die impak op waterinsekte onder die huidige regulatoriese drempel voorkom.
Die meeste strome met fipronielinhoud bo die toksiese vlak is in die relatief verstedelikte suidoostelike streek geleë (https://webapps.usgs.gov/rsqa/#!/region/SESQA).Die vorige beoordeling van die area het nie net tot die gevolgtrekking gekom dat fipronil die hoofstressor is wat die ongewerwelde gemeenskapstruktuur in die spruit beïnvloed nie, maar ook dat lae opgeloste suurstof, verhoogde voedingstowwe, vloeiveranderinge, habitatdegradasie en ander plaagdoders en die besoedelende kategorie 'n belangrike bron van stres (57).Hierdie mengsel van stressors stem ooreen met die "stedelike riviersindroom", wat die agteruitgang van rivierekosisteme is wat algemeen waargeneem word met betrekking tot stedelike grondgebruik (58, 59).Stedelike grondgebruiktekens in die Suidoostelike streek groei en sal na verwagting toeneem soos die bevolking van die streek groei.Die impak van toekomstige stedelike ontwikkeling en plaagdoders op stedelike afloop sal na verwagting toeneem (4).As verstedeliking en die gebruik van fipronil aanhou groei, kan die gebruik van hierdie plaagdoder in stede toenemend stroomgemeenskappe raak.Alhoewel die meta-analise tot die gevolgtrekking kom dat die gebruik van landbou-plaagdoders globale stroom-ekosisteme bedreig (2, 60), neem ons aan dat hierdie assesserings die algehele globale impak van plaagdoders onderskat deur stedelike gebruike uit te sluit.
Verskeie stressors, insluitend plaagdoders, kan makro-invertebrate gemeenskappe in ontwikkelde waterskeidings (stedelike, landbou en gemengde grondgebruik) beïnvloed en kan verband hou met grondgebruik (58, 59, 61).Alhoewel hierdie studie die SPEAR-plaagdoders-aanwyser en akwatiese organisme-spesifieke fiproniel-toksisiteitskenmerke gebruik het om die impak van verwarrende faktore te minimaliseer, kan die werkverrigting van die SPEAR-plaagdoders-aanwyser deur habitatdegradasie beïnvloed word, en fipronil kan vergelyk word met ander plaagdoderverwante (4, 17, 51, 57).'n Veelvuldige stressormodel wat ontwikkel is deur gebruik te maak van veldmetings van die eerste twee streekstudies (Midwestelike en Suidoostelike) het egter getoon dat plaagdoders 'n belangrike stroomop-stressor is vir makro-invertebrate gemeenskapstoestande in waadende riviere.In hierdie modelle sluit belangrike verklarende veranderlikes in plaagdoders (veral bifentrien), voedingstowwe en habitat-eienskappe in die meeste landboustrome in die Midde-Weste, en plaagdoders (veral fipronil) in die meeste stede in die suidooste.Veranderinge in suurstof, voedingstowwe en vloei (61, 62).Daarom, alhoewel streekstudies poog om die impak van nie-plaagdoderstressors op reaksie-aanwysers aan te spreek en die voorspellende aanwysers aan te pas om die impak van fipronil te beskryf, ondersteun die veldresultate van hierdie opname fipronil se siening.) Moet beskou word as een van die mees invloedryke bronne van druk in Amerikaanse riviere, veral in die suidooste van die Verenigde State.
Die voorkoms van plaagdoderdegradasie in die omgewing word selde gedokumenteer, maar die bedreiging vir waterorganismes kan skadeliker wees as die moederliggaam.In die geval van fipronil, het veldstudies en meso-skaal eksperimente getoon dat afbraakprodukte so algemeen soos die moederliggaam in die monsterstrome voorkom en dieselfde of hoër toksisiteit het (Tabel 1).In die medium membraan eksperiment was fluorobensonitriel sulfon die mees giftig van die plaagdoder afbraak produkte wat bestudeer is, en dit was meer toksies as die moeder verbinding, en is ook opgespoor teen 'n frekwensie soortgelyk aan dié van die moeder verbinding.As slegs die ouer plaagdoders gemeet word, kan potensiële toksisiteitsgebeure nie opgemerk word nie, en die relatiewe gebrek aan toksisiteitsinligting tydens plaagdoderafbraak beteken dat hul voorkoms en gevolge geïgnoreer kan word.Byvoorbeeld, weens 'n gebrek aan inligting oor die toksisiteit van afbraakprodukte, is 'n omvattende assessering van plaagdoders in Switserse strome uitgevoer, insluitend 134 plaagdoderafbraakprodukte, en slegs die moederverbinding is in sy ekotoksikologiese risikobeoordeling as die moederverbinding beskou.
Die resultate van hierdie ekologiese risiko-assessering dui daarop dat fipronielverbindings nadelige effekte op riviergesondheid het, dus kan daar redelikerwys afgelei word dat nadelige effekte enige plek waargeneem kan word waar fipronielverbindings die HC5-vlak oorskry.Die resultate van mesoskopiese eksperimente is onafhanklik van ligging, wat aandui dat die konsentrasie van fipronil en sy afbraakprodukte in baie stroomtaksa baie laer is as wat voorheen aangeteken is.Ons glo dat hierdie ontdekking waarskynlik uitgebrei sal word na die protobiota in ongerepte strome oral.Die resultate van die meso-skaal eksperiment is toegepas op grootskaalse veldstudies (444 klein strome wat saamgestel is uit stedelike, landbou en grond gemengde gebruike oor vyf groot streke in die Verenigde State), en daar is gevind dat die konsentrasie van baie strome waar fipronil opgespoor is, sal na verwagting wees Die gevolglike toksisiteit dui daarop dat hierdie resultate kan uitbrei na ander lande waar fipronil gebruik word.Volgens berigte neem die aantal mense wat Fipronil gebruik in Japan, die Verenigde Koninkryk en die VSA toe (7).Fipronil is teenwoordig op byna elke vasteland, insluitend Australië, Suid-Amerika en Afrika (https://coherentmarketinsights.com/market-insight/fipronil-market-2208).Die resultate van die meso-tot-veld studies wat hier aangebied word, dui daarop dat die gebruik van fipronil ekologiese betekenis op 'n globale skaal kan hê.
Vir aanvullende materiaal vir hierdie artikel, sien asseblief http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/43/eabc1299/DC1
Hierdie is 'n ooptoegang-artikel wat versprei word onder die bepalings van die Creative Commons Erkenning-Nie-Kommersiële Lisensie, wat die gebruik, verspreiding en reproduksie in enige medium toelaat, solank die finale gebruik nie vir kommersiële gewin is nie en die uitgangspunt is dat die oorspronklike werk is korrek.Verwysing.
Let wel: Ons vra jou net om jou e-posadres te verskaf sodat die persoon wat jy by die bladsy aanbeveel weet dat jy wil hê hulle moet die e-pos sien en dat dit nie strooipos is nie.Ons sal geen e-posadresse vaslê nie.
Hierdie vraag word gebruik om te toets of jy 'n besoeker is en om outomatiese strooipos indiening te voorkom.
Janet L. Miller, Travis S. Schmidt, Peter C. Van Metre, Barbara Mahler ( Barbara J. Mahler, Mark W. Sandstrom, Lisa H. Nowell, Daren M. Carlisle, Patrick W. Moran
Studies het getoon dat algemene plaagdoders wat gereeld in Amerikaanse strome opgespoor word, meer giftig is as wat voorheen gedink is.
Janet L. Miller, Travis S. Schmidt, Peter C. Van Metre, Barbara Mahler ( Barbara J. Mahler, Mark W. Sandstrom, Lisa H. Nowell, Daren M. Carlisle, Patrick W. Moran
Studies het getoon dat algemene plaagdoders wat gereeld in Amerikaanse strome opgespoor word, meer giftig is as wat voorheen gedink is.
©2021 American Association for the Advancement of Science.alle regte voorbehou.AAAS is 'n vennoot van HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef en COUNTER.ScienceAdvances ISSN 2375-2548.