河川内の農薬は世界的な懸念となっていますが、水生生態系の安全な濃度についての情報はほとんどありません。30日間の中宇宙実験では、在来の底生水生無脊椎動物を一般的な殺虫剤フィプロニルと4種類の分解生成物に曝露した。フィプロニル化合物は、羽化と栄養カスケードに変化を引き起こしました。フィプロニルとそのスルフィド、スルホン、デスルフィニル分解生成物が 50% の反応を引き起こす有効濃度 (EC50) が開発されました。タキサンはフィプロニルに対して感受性がありません。15 の中宇宙 EC50 値から影響を受ける種の 5% のハザード濃度を使用して、野外サンプル中のフィプロニルの化合物濃度を毒性単位の合計 (∑TUFipronils) に変換します。5 つの地域研究から抽出されたストリームの 16% では、平均 ∑TUFipronil が 1 (毒性を示す) を超えました。危険にさらされている種の無脊椎動物の指標は、5 つのサンプリング地域のうち 4 つで TUTU イプロニルと負の相関があります。この生態学的リスク評価は、低濃度のフィプロニル化合物が米国の多くの地域で河川コミュニティを減少させることを示しています。
合成化学物質の生産はここ数十年で大幅に増加しましたが、これらの化学物質が対象外の生態系に及ぼす影響は完全には理解されていません(1)。世界の農地の 90% が失われている地表水では、農薬に関するデータはありませんが、データがある場合は、農薬が規制基準を超えるまでの時間は半分です (2)。米国の地表水中の農薬のメタ分析では、サンプリング場所の 70% で、少なくとも 1 つの農薬が規制基準を超えていることがわかりました (3)。しかし、これらのメタ分析 (2、3) は農地利用によって影響を受ける地表水のみに焦点を当てており、個別の研究をまとめたものです。農薬、特に殺虫剤も都市景観の排水中に高濃度で存在します (4)。農業や都市景観から排出される地表水中の農薬の包括的な評価を実施することはまれです。したがって、殺虫剤が地表水資源とその生態学的健全性に対して大規模な脅威をもたらすかどうかは不明です。
ベンゾピラゾールとネオニコチノイドは、2010 年の世界の農薬市場の 3 分の 1 を占めました (5)。米国の地表水では、フィプロニルとその分解生成物（フェニルピラゾール）が最も一般的な殺虫剤化合物であり、その濃度は通常、水生基準（6～8）を超えています。ネオニコチノイドはミツバチや鳥に対する影響とその蔓延により注目を集めていますが(9)、フィプロニルは魚や鳥に対してより毒性があり(10)、他のフェニルピラゾールクラスの化合物には除草効果があります(5)。フィプロニルは、都市環境や農業環境で害虫を防除するために使用される全身性殺虫剤です。フィプロニルが 1993 年に世界市場に参入して以来、米国、日本、英国でのフィプロニルの使用が大幅に増加しました (5)。米国では、フィプロニルはアリやシロアリの防除に使用されており、トウモロコシ (種子処理を含む)、ジャガイモ、果樹園などの作物にも使用されています (11、12)。米国におけるフィプロニルの農業使用は 2002 年にピークに達しました (13)。全国の都市利用データは入手できませんが、カリフォルニア州の都市利用は 2006 年と 2015 年にピークに達しました (https://calpip.cdpr.ca) .gov/main .cfm、2019 年 12 月 2 日にアクセス)。一部の農業地域の河川では高濃度のフィプロニル (6.41μg/L) が散布率が高く検出されているが (14)、農業用河川と比較して、米国の都市部の河川では一般に検出量が多く、濃度も高く、環境にとってプラスである。嵐の発生はテストに関連しています (6、7、14-17)。
フィプロニルは、流出水の水生生態系に入るか、土壌から小川に浸出します (7、14、18)。フィプロニルは、揮発性が低く (ヘンリーの法則定数 2.31×10-4 Pa m3 mol-1)、低から中程度の水溶性 (20°C で 3.78 mg/l)、および中程度の疎水性 (log Kow は 3.9 ～ 4.1))、土壌中での移動性は非常に小さく (log Koc は 2.6 ～ 3.1) (12, 19)、環境中では低から中程度の残留性を示します (20)。フィナゼプリルは、光分解、酸化、pH 依存性の加水分解および還元によって分解され、デススルホキシフェナプリル (スルホキシド)、フェナプレニプ スルホン (スルホン)、フィロフェンアミド (アミド)、およびフィロフェニブ硫化物 (スルフィド) の 4 つの主要な分解生成物を形成します。フィプロニル分解生成物は、親化合物よりも安定で耐久性がある傾向があります (21、22)。
フィプロニルの毒性と非標的種 (水生無脊椎動物など) への分解については十分に文書化されています (14、15)。フィプロニルは、昆虫のガンマアミノ酪酸によって調節される塩化物チャネルを通過する塩化物イオンの通過を妨げる神経毒性化合物であり、その結果、過度の興奮と死を引き起こすのに十分な濃度になります(20)。フィプロニルは選択的に毒性があるため、哺乳類よりも昆虫に対してより大きな受容体結合親和性を持っています(23)。フィプロニル分解物の殺虫活性は異なります。淡水無脊椎動物に対するスルホンおよび硫化物の毒性は、親化合物の毒性と同等かそれよりも高いです。デスルフィニルは中程度の毒性を持っていますが、親化合物よりも毒性は低いです。比較的毒性はありません (23, 24)。フィプロニルおよびフィプロニル分解に対する水生無脊椎動物の感受性は、分類群内および分類群間で大きく異なり (15)、場合によっては 1 桁を超える場合もあります (25)。最後に、フェニルピラゾールはこれまで考えられていたよりも生態系に対して有毒であるという証拠があります (3)。
実験室毒性試験に基づく水生生物ベンチマークは、野外個体群のリスクを過小評価している可能性があります(26-28)。水生基準は通常、1 つまたは複数の水生無脊椎動物種 (双翅目: ユスリカ科: ユスリカ、甲殻類: ミジンコ、オオミジンコなど) を使用した単一種の実験室毒性試験によって確立されます。これらの試験生物は一般に、他の底生大型無脊椎動物 (例: phe 属::) よりも培養が容易で、場合によっては汚染物質に対する感受性が低いこともあります。例えば、D. Magna は特定の昆虫よりも多くの金属に対する感受性が低く、A. zteca は虫に対する感受性よりもピレスロイド系殺虫剤ビフェントリンに対する感受性が低い (29, 30)。既存のベンチマークのもう 1 つの制限は、計算に使用されるエンドポイントです。急性ベンチマークは死亡率 (または甲殻類の場合は固定) に基づいていますが、慢性ベンチマークは通常、致死未満のエンドポイント (成長や生殖など) (存在する場合) に基づいています。しかし、成長、羽化、麻痺、発育遅延などの亜致死的な影響が広範囲に存在しており、分類群や群集の動態の成功に影響を与える可能性があります。その結果、ベンチマークはその効果の生物学的重要性の背景を提供しますが、毒性の閾値としての生態学的関連性は不確かです。
底生の水生生態系（無脊椎動物および藻類）に対するフィプロニル化合物の影響をより深く理解するために、自然の底生生物群集を実験室に持ち込み、30 日間のフィプロニル流動実験または 4 つのフィプロニル分解実験のいずれかの間に濃度勾配に曝露しました。研究の目標は、河川群落の広範な分類群を代表する各フィプロニル化合物の種固有の 50% 影響濃度 (EC50 値) を算出し、群集の構造と機能に対する汚染物質の影響 [つまり、危険濃度] を決定することです 5影響を受ける種の割合（HC5）と、羽化や栄養動態の変化などの間接的影響]。次に、メゾスコピック実験から得られた閾値 (化合物固有の HC5 値) を、米国地質調査所 (USGS) が米国の 5 つの地域 (北東部、南東部、中西部、北西太平洋、中央カリフォルニア) から収集したフィールドに適用しました。 USGS 地域河川品質評価 (https://webapps.usgs.gov/rsqa/#!/) の一部としての沿岸ゾーン データ)。私たちが知る限り、これは初めての生態学的リスク評価です。これは、制御された中間環境における底生生物に対するフィプロニル化合物の影響を包括的に調査し、これらの結果を大陸規模の野外評価に適用します。
30日間の中宇宙実験は、2017年10月18日から11月17日まで米国コロラド州フォートコリンズにあるUSGS水生研究所（AXL）で、1日間の家畜化と30日間の実験で実施された。この方法は以前に説明されており (29、31)、補足資料で詳しく説明されています。メソ空間設定には、4 つのアクティブなフロー (循環水タンク) に 36 の循環フローが含まれています。各生流には水温を保つためのクーラーが装備されており、16:8 の明暗サイクルで照明されます。メソレベル流はステンレス鋼であり、フィプロニルの疎水性に適しており (log Kow = 4.0)、有機洗浄溶剤にも適しています (図 S1)。メソスケールの実験に使用された水は、キャッシュ・ラ・プードル川（ロッキー山脈国立公園、国有森林、大陸分水界を含む上流源）から収集され、AXL の 4 つのポリエチレン貯蔵タンクに保管されました。現場から収集された堆積物と水のサンプルの以前の評価では、農薬は検出されませんでした(29)。
メソスケールの実験デザインは、30 の処理ストリームと 6 つの制御ストリームで構成されます。処理ストリームは処理水を受け取ります。各処理水には、複製されていない一定濃度のフィプロニル化合物が含まれています: フィプロニル (フィプロニル (Sigma-Aldrich、CAS 120068-37-3)、アミド (Sigma-Aldrich、CAS 205650-69-7)、脱硫グループ) [米国環境保護庁 (EPA) 農薬ライブラリー、CAS 205650-65-3]、スルホン (Sigma-Aldrich、CAS 120068-37-2) および硫化物 (Sigma-Aldrich、CAS 120067-83-6)、すべての純度 ≥ 97.8% 公表されている応答値による（7、15、16、18、21、23、25、32、33） フィプロニル化合物をメタノールに溶解し（サーモフィッシャーサイエンティフィック、米国化学会認定レベル）、希釈することにより濃縮原液を調製するために必要な量の脱イオン水を加えます。1 回の投与量に含まれるメタノールの量が異なるため、必要に応じてすべての処理ストリームにメタノールを追加する必要があります。3 つの対照では、同じメタノール濃度を確保するために (他の 3 つの対照ストリームの中央の図には、メタノールを含まない川の水を受け取りました。それ以外の場合、それらは他のすべての流れと同様に処理されました。
８日目、１６日目、２６日目に、フローメンブレンにおける温度、ｐＨ値、電気伝導度、フィプロニルとフィプロニルの分解を測定した。培地試験中の親化合物フィプロニルの分解を追跡するために、フィプロニル（親）を使用して、温度、pH、pH、導電率、フィプロニルおよびフィプロニル分解のサンプリング。農薬分析サンプルは、大直径の針を備えた Whatman 0.7 μm GF/F シリンジ フィルターを通して 10 ml の流水を濾過して 20 ml 琥珀色のガラスバイアルに移すことによって収集しました。サンプルはすぐに凍結され、分析のために米国コロラド州レイクウッドにある USGS 国立水質研究所 (NWQL) に送られました。以前に公開された方法を改良した方法を使用し、水サンプル中のフィプロニルと 4 つの分解生成物を、直接水性注入 (DAI) 液体クロマトグラフィー - タンデム質量分析 (LC-MS / MS; Agilent 6495) によって測定しました。機器検出レベル (IDL) は、定性的識別基準を満たす最小の校正基準であると推定されます。フィプロニルの IDL は 0.005 μg/L、他の 4 つのフィプロニルの IDL は 0.001 μg/L です。補足資料には、品質管理および保証手順 (サンプル回収、スパイク、第三者検査、ブランクなど) を含む、フィプロニル化合物の測定に使用される方法の完全な説明が記載されています。
30 日間のメソコスミック実験の終わりに、成体と幼生の無脊椎動物の数え上げと同定が完了しました (主要なデータ収集エンドポイント)。羽化した成虫を毎日ネットから収集し、清潔な 15 ml ファルコン遠心管に入れて凍結します。実験の終わり(30日目)に、各ストリームの膜の内容物をこすって無脊椎動物を除去し、ふるい(250μm)に掛けて80%エタノール中に保存した。Timberline Aquatics (コロラド州フォートコリンズ) は、幼虫と無脊椎動物成体を可能な限り最も低い分類レベル (通常は種) まで分類学的同定を完了しました。9、19、および 29 日目に、各ストリームのメゾスコピック膜でクロロフィル a を 3 回測定しました。メゾスコピック実験の一部としてのすべての化学的および生物学的データは、付属のデータリリース (35) に提供されます。
生態調査は米国の主要 5 地域の小川で実施され、前回の指標期間中に農薬が監視されました。つまり、農地および都市の土地利用（36～40）に基づいて、各地域で 77～100 か所（合計 444 か所）が選択されました。1 年間（2013 年から 2017 年）の春と夏の間、各地域で週に 1 回、4 ～ 12 週間にわたって水サンプルが収集されます。具体的な時間は地域と開発の度合いによって異なります。しかし、東北地方の11局はほぼ流域に入っている。サンプルが 1 つだけ収集されたことを除いて、開発は行われませんでした。地域研究における農薬のモニタリング期間は異なるため、比較のために、ここでは各サイトで収集された最後の 4 つのサンプルのみを考慮します。未開発の北東部のサイト (n = 11) で収集された 1 つのサンプルが 4 週間のサンプリング期間に相当すると想定されます。この方法では、農薬に関する同じ数の観察（北東部の 11 か所を除く）と同じ観察期間が得られます。生物相への長期曝露には 4 週間で十分であるが、生態系コミュニティがこれらの接触から回復できないほど十分に短いと考えられています。
十分な流量の場合、水サンプルは一定の速度と一定の幅の増分によって収集されます (41)。この方法を使用するには流れが十分ではない場合、サンプルを深く統合するか、流れの重心から掴むことによってサンプルを収集できます。大口径シリンジとディスクフィルター (0.7μm) を使用して、濾過したサンプル 10 ml を収集します (42)。DAI LC-MS/MS/MS/MS を通じて、NWQL で水サンプルを分析し、フィプロニルおよび 7 種類の分解生成物 (デススルフィニル フィプロニル、フィプロニル) スルフィド、フィプロニル スルホン、デスクロロフィプロニル、デスチオール フィプロニル、アミド、フィプロニルとフィプロニル）。）。野外研究の典型的な最小報告レベルは次のとおりです: フィプロニル、デスメチルチオフルオロベンゾニトリル、硫化フィプロニル、フィプロニルスルホン、およびデスクロロフィプロニル 0.004 μg/L。デススルフィニルフルオルフェンアミドおよびフィプロニルアミドの濃度は 0.009 μg/リットルです。フィプロニルスルホン酸塩の濃度は 0.096 μg/リットルです。
無脊椎動物群集は、各地域調査（春/夏）の終わりにサンプリングされ、通常は最後の農薬サンプリングイベントと同じ時期に行われます。成長期と殺虫剤の多量使用の後、サンプリング時期は低流量条件と一致する必要があり、河川無脊椎動物群集が成熟し、主に幼生期にある時期と一致する必要があります。500μmメッシュまたはDフレームネットを備えたサーバーサンプラーを使用して、無脊椎動物群集のサンプリングが444サイト中437サイトで完了しました。サンプリング方法については補足資料に詳しく記載されています。NWQL では、通常、すべての無脊椎動物が属または種レベルで識別され、リストされます。この分野で収集され、この原稿で使用されているすべての化学的および生物学的データは、付属のデータ リリース (35) に記載されています。
メゾスコピック実験で使用した 5 つのフィプロニル化合物について、20% または 50% 減少した無脊椎動物幼虫の濃度を対照と比較して計算しました (すなわち EC20 および EC50)。データ [x = 時間加重フィプロニル濃度 (詳細については補足資料を参照)、y = 幼虫の存在量またはその他の指標] は、3 パラメーター対数回帰法「drc」を使用して R(43) 拡張パッケージに適合されました。この曲線は、十分な個体数を持つすべての種 (幼虫) に適合し、群集効果をさらに理解するために、関心のある他の指標 (分類群の豊富さ、カゲロウの総個体数、総個体数など) を満たしています。ナッシュ サトクリフ係数 (45) はモデルの適合性を評価するために使用されます。モデルの適合性が低い場合は無限の負の値を受け取る可能性があり、完全な適合の値は 1 です。
実験における昆虫の出現に対するフィプロニル化合物の影響を調査するために、データは 2 つの方法で評価されました。まず、各処理フロー メソの出現からコントロール フロー メソの平均出現を差し引くことにより、各フロー メソからの昆虫の 1 日あたりの累積発生数 (すべての個体の合計数) をコントロールに対して正規化しました。これらの値を時間に対してプロットして、30 日間の実験における対照液メディエーターからの治療液メディエーターの偏差を理解します。次に、各フロー葉肉の合計出現率を計算します。これは、コントロール グループの幼虫および成虫の平均数に対する、特定のフロー内の葉肉の総数の比率として定義され、3 パラメーター対数回帰に適しています。 。収集された発芽昆虫はすべてユスリカ科の 2 亜科に由来するものであったため、組み合わせて分析を実行しました。
分類群の喪失などの群集構造の変化は、最終的には有毒物質の直接的および間接的な影響に依存する可能性があり、群集の機能の変化（たとえば、栄養カスケード）につながる可能性があります。栄養カスケードをテストするために、パス分析法 (R パッケージ「piewiseSEM」) を使用して単純な因果ネットワークを評価しました (46)。メゾスコピック実験の場合、スクレーパーのバイオマスを減少させるための水中のフィプロニル、デスルフィニル、スルフィド、およびスルホン (アミドは未試験) が、間接的にクロロフィル a のバイオマスの増加につながると想定されます (47)。化合物濃度は予測変数であり、スクレイパーとクロロフィルバイオマスは応答変数です。フィッシャーの C 統計はモデルの適合性を評価するために使用されるため、P 値 <0.05 はモデルの適合性が良好であることを示します (46)。
リスクベースのエココミュニティ閾値保護剤を開発するために、各化合物は影響を受ける種 (HC5) の 95% の慢性種感受性分布 (SSD) および危険濃度保護を取得しました。3 つの SSD データ セットが生成されました: (i) メソ データ セットのみ、(ii) すべてのメソ データと EPA ECOTOX データベース クエリ (https://cfpub.epa.gov/ecotox) から収集されたデータを含むデータ セット / でアクセス2019 年 3 月 14 日）、研究期間は 4 日以上であり、（iii）すべてのメソスコピック データと ECOTOX データを含むデータ セット。ECOTOX データ（急性曝露）を急性と慢性の比率で割ったマグナ マグナ（ 19.39) を参照して、曝露期間の違いを説明し、慢性 EC50 値を近似します (12)。複数の SSD モデルを生成する目的は、(i) 現場データ (メディア用 SSD のみ) と比較するための HC5 値を開発すること、および (ii) メディア データが水産養殖に含めることについて規制当局よりも広く受け入れられていることを評価することです。寿命ベンチマークの堅牢性とデータリソースの標準設定、したがって調整プロセスにメゾスコピック研究を使用する実用性。
SSD は、R パッケージ「ssdtools」を使用してデータセットごとに開発されました (48)。ブートストラップ (n = 10,000) を使用して、SSD から HC5 平均と信頼区間 (CI) を推定します。この研究を通じて開発された 49 の分類群応答 (属または種として特定されたすべての分類群) は、ECOTOX データベース内の 6 つの公開された研究から編集された 32 の分類群応答と結合され、合計 81 の分類群応答が SSD 開発に使用できます。 。アミドの ECOTOX データベースにはデータが見つからなかったため、アミド用の SSD は開発されず、現在の研究では EC50 応答が 1 つだけ得られました。ECOTOX データベースには 1 つのスルフィド基の EC50 値しか見つかりませんでしたが、現在の大学院生は 12 個の EC50 値を持っています。したがって、スルフィニル基用の SSD が開発されました。
メソコスモスの SSD データセットのみから得られたフィプロニル化合物の特定の HC5 値を現場データと組み合わせて、米国の 5 つの地域からの 444 の流れにおけるフィプロニル化合物の曝露と潜在的な毒性を評価しました。過去 4 週間のサンプリング枠で、検出されたフィプロニル化合物の各濃度 (未検出濃度はゼロ) をそれぞれの HC5 で割って、各サンプルの化合物比を合計してフィプロニルの総毒性単位 (ΣTUFipronils) を求めます。 ΣTUFipronils> 1 は毒性を意味します。
影響を受けた種の 50% の危険濃度 (HC50) と中膜実験から得られた分類群の豊富さの EC50 値を比較することにより、中膜データから得られた SSD がフィプロニルに対するより広範な生態系コミュニティの感受性を反映していると評価されました。程度。。この比較を通じて、分類群の豊富さを測定する EC50 法を使用する SSD 法（用量反応関係のある分類群のみを含む）と EC50 法（中央の空間で観察されるすべての固有の分類群を含む）との間の一貫性を評価することができます。用量反応関係。
農薬リスク種 (SPEARpesticides) 指標は、無脊椎動物群集の健康状態と 437 の無脊椎動物収集河川における ΣTUFipronil との関係を調査するために計算されました。SPEAR農薬指標は、無脊椎動物の組成を生理学的および生態学的特徴を備えた生物分類のための存在量指標に変換し、それによって農薬に対する感受性を与えます。SPEAR 農薬指標は自然共変量の影響を受けません (49、50) が、そのパフォーマンスは深刻な生息地の劣化によって影響を受けます (51)。各分類群について現場で収集された資源量データは、ASTERICS ソフトウェアに関連する分類群の主要な値と調整され、川の生態学的品質を評価します (https://gewaesser-bewertung-berechnung.de/index.php/home) .html）。次に、データを Indicate (http://systemecology.eu/indicate/) ソフトウェア (バージョン 18.05) にインポートします。このソフトウェアでは、ヨーロッパ形質データベースと農薬に対する生理学的感受性データベースを使用して、各サイトのデータを SPEAR 農薬指標に変換します。5 つの地域研究のそれぞれでは、一般加算モデル (GAM) [R(52) の「mgcv」パッケージ) を使用して、SPEAR 農薬指標と ΣTUFipronils [log10(X + 1) 変換] Associated との関係を調査しました。SPEAR 農薬の指標およびデータ分析の詳細については、補足資料を参照してください。
水質指数は、各流量メゾスコピックおよびメゾスコピック実験期間全体で一貫しています。平均温度、pH、および導電率は、それぞれ 13.1°C (±0.27°C)、7.8 (±0.12)、および 54.1 (±2.1) μS/cm (35) でした。きれいな川の水に含まれる溶存有機炭素の測定値は 3.1 mg/L です。MiniDOT レコーダーが配置されている川のメゾビューでは、溶存酸素は飽和に近く (平均 > 8.0 mg/L)、川が完全に循環していることを示しています。
フィプロニルに関する品質管理および品質保証データは、付属のデータリリース (35) で提供されます。つまり、実験室用マトリックススパイクおよびメゾスコピックサンプルの回収率は通常許容範囲内 (回収率 70% ～ 130%) であり、IDL 標準により定量的方法が確認されており、実験室および機器のブランクは通常はクリーンです。例外はほとんどありません。これらの一般化については補足資料で説明します。。
システム設計により、フィプロニルの測定濃度は通常、目標値 (図 S2) よりも低くなります (理想的な条件下では定常状態に達するまでに 4 ～ 10 日かかるため) (30)。他のフィプロニル化合物と比較して、デスルフィニルおよびアミドの濃度は時間の経過とともにほとんど変化せず、処理内での濃度の変動は、スルホンおよびスルフィドの低濃度処理を除き、処理間の差よりも小さいです。各治療グループの時間加重平均測定濃度範囲は次のとおりです。フィプロニル、IDL は 9.07μg/L。デスルフィニル、IDL 2.15μg/L;アミド、IDL 4.17μg/L;硫化物、IDL 0.57μg/リットルまで。スルホン、IDL は 1.13μg/リットル (35)。一部のストリームでは、非ターゲットのフィプロニル化合物、つまり、特定の処理に添加されていないが、処理化合物の分解生成物であることが知られている化合物が検出されました。親化合物フィプロニルで処理されたメソスコピック膜では、検出された非標的分解生成物が最も多くなります (処理化合物として使用されない場合、それらはスルフィニル、アミド、スルフィド、スルホンです)。これらは、相互汚染の結果ではなく、原液の保管中および（または）メゾスコピック実験中に発生する製造プロセスの化合物不純物および/または分解プロセスに起因する可能性があります。フィプロニル処理では分解濃度の傾向は観察されませんでした。非標的分解化合物は、最も高い処理濃度で体内で最も一般的に検出されますが、その濃度はこれらの非標的化合物の濃度よりも低いです (濃度については次のセクションを参照)。したがって、非対象の分解化合物は通常、最も低いフィプロニル処理では検出されず、検出された濃度は最も高い処理での影響濃度よりも低いため、これらの非対象化合物が分析に与える影響は最小限であると結論付けられます。
培地実験では、底生大型無脊椎動物はフィプロニル、デスルフィニル、スルホン、および硫化物に感受性がありました[表S1;元の存在量データは、付属のデータ バージョン (35) で提供されます。フィプロニルアミドはハエ Rhithrogena sp. 専用です。有毒（致死的）で、EC50 は 2.05μg/L [±10.8(SE)] です。15 の固有の分類群の用量反応曲線が生成されました。これらの分類群は、試験した濃度範囲内で死亡率を示し（表S1）、標的としたクラスター分類群（ハエなど）（図S3）および豊富な分類群（図1）を対象として、用量反応曲線が生成されました。最も感受性の高い分類群の固有の分類群におけるフィプロニル、デスルフィニル、スルホンおよびスルフィドの濃度 (EC50) は、それぞれ 0.005 ～ 0.364、0.002 ～ 0.252、0.002 ～ 0.061、および 0.005 ～ 0.043 μg/L の範囲です。リスロゲナ sp.そしてSweltsa sp.。図S4）は、より耐容性の高い分類群（Micropsectra / TanytarsusおよびLepidostoma sp.など）よりも低い（表S1）。表 S1 の各化合物の平均 EC50 によると、スルホンとスルフィドが最も効果的な化合物ですが、無脊椎動物は一般にデスルフィニルに対する感受性が最も低くなります (アミドを除く)。分類群の豊富さ、総存在量、総五倍体、およびカワゲラの総数など、分類群と一部の分類群の存在量を含む全体的な生態学的状態の指標。これらはメソでは非常にまれであり、計算できません。別個の用量反応曲線を描きます。したがって、これらの生態指標には、SSD に含まれていない分類群の応答が含まれています。
(A) フィプロニル、(B) デスルフィニル、(C) スルホン、および (D) 硫化物濃度の 3 レベルのロジスティック関数を持つ分類群の豊富さ (幼虫)。各データ ポイントは、30 日間のメソ実験終了時の単一ストリームからの幼虫を表します。分類群の豊富さは、各ストリーム内の固有の分類群の数です。濃度値は、30 日間の実験の終了時に測定された各ストリームの観察濃度の時間加重平均です。フィプロニルアミド（図示せず）は、豊富な分類群とは関係がありません。X 軸は対数スケールであることに注意してください。SE を含む EC20 および EC50 を表 S1 に報告します。
5 つのフィプロニル化合物すべての最高濃度では、Uetridae の出現率が低下しました。スルフィド、スルホン、フィプロニル、アミドおよびデスルフィニルの発芽率 (EC50) は、それぞれ 0.03、0.06、0.11、0.78、および 0.97 μg/L の濃度で 50% 減少することが観察されました (図 2 および図 S5)。30 日間の実験のほとんどでは、一部の低濃度処理を除き、フィプロニル、デスルフィニル、スルホン、およびスルフィドのすべての処理が遅れ (図 2)、それらの出現が抑制されました。アミド処理では、実験全体を通じて蓄積された流出液は対照よりも高く、濃度は 0.286μg/リットルでした。実験全体を通じて最高濃度 (4.164μg/リットル) で流出が抑制され、中間処理の流出速度は対照群の流出速度と同様でした。(図2)。
累積出現は、各処理の 1 日平均出現から、対照ストリームの (A) フィプロニル、(B) デスルフィニル、(C) スルホン、(D) スルフィド、および (E) アミドを差し引いた膜の 1 日平均出現です。対照 (n = 6) を除き、n = 1。濃度値は、各フローで観察された濃度の時間加重平均です。
用量反応曲線は、分類学的損失に加えて、群集レベルでの構造変化を示しています。具体的には、試験濃度範囲内で、メイの存在量 (図 S3) および分類群の存在量 (図 1) は、フィプロニル、デスルフィニル、スルホン、およびスルフィドとの有意な用量反応関係を示しました。したがって、栄養カスケードをテストすることにより、これらの構造変化がコミュニティ機能の変化にどのようにつながるかを調査しました。水生無脊椎動物がフィプロニル、デスルフィニル、スルフィド、スルホンに曝露されると、スクレーパーのバイオマスに直接的な悪影響が生じます (図 3)。スクレーパーのバイオマスに対するフィプロニルの悪影響を制御するために、スクレーパーはクロロフィル a バイオマスにも悪影響を及ぼしました (図 3)。これらの負の経路係数の結果、フィプロニルと分解物の濃度が増加するにつれて、クロロフィル a が純増加します。これらの完全媒介経路モデルは、フィプロニルまたはフィプロニルの分解の増加がクロロフィル a の割合の増加につながることを示しています (図 3)。フィプロニル化合物は農薬であり、藻類に対する直接毒性が低いため、フィプロニルまたは分解濃度とクロロフィル a バイオマスの間の直接的な影響はゼロであると事前に想定されます（たとえば、EPA の急性非維管束植物のベースライン濃度は 100μg/L です）フィプロニル、ジスルホキシド基、スルホンおよび硫化物; https://epa.gov/pesticide-science-and-assessing-pesticide-risks/aquatic-life-benchmarks-and-ecological-risk)、すべての結果 (有効なモデル) がこれを裏付けています仮説。
フィプロニルは、放牧（スクレーパーグループは幼虫）のバイオマス（直接効果）を大幅に減少させる可能性がありますが、クロロフィルaのバイオマスには直接的な影響を与えません。しかし、フィプロニルの強力な間接的な効果は、放牧の減少に応じてクロロフィル a のバイオマスを増加させることです。矢印は標準化されたパス係数を示し、マイナス記号 (-) は関連付けの方向を示します。※重要度を示します。
3 つの SSD (中間層のみ、中間層と ECOTOX データ、および曝露時間の差を補正した中間層と ECOTOX データ) は、名目上異なる HC5 値を生成しました (表 S3) が、結果は SE 範囲内でした。この調査の残りの部分では、メソ ユニバースと関連する HC5 値のみを含むデータ SSD に焦点を当てます。これら 3 つの SSD 評価のより完全な説明については、補足資料 (表 S2 ～ S5、図 S6 および S7) を参照してください。メソ固体 SSD マップでのみ使用される 4 つのフィプロニル化合物の最も適合するデータ分布 (最も低い赤池情報標準スコア) (図 4) は、フィプロニルとスルホンの対数ガンベル、および硫化物と脱硫γのワイブル (表S3)。各化合物について得られた HC5 値はメソユニバースのみについて図 4 に報告され、表 S3 には 3 つの SSD データセットすべてからの HC5 値が報告されています。フィプロニル、スルフィド、スルホンおよびデスルフィニル基の HC50 値 [22.1±8.78 ng/L (95% CI、11.4 ～ 46.2)、16.9±3.38 ng/L (95% CI、11.2 ～ 24.0)、8 80± 2.66 ng/L (95% CI、5.44 ～ 15.8) および 83.4±32.9 ng/L (95% CI、36.4 ～ 163)] これらの化合物は、EC50 分類群の豊富さ (固有の分類群の総数) よりも大幅に低い (表 S1) ; 補足物質表の注記は、1 リットルあたりのマイクログラムです）。
メソスケール実験において、(A) フィプロニル、(B) デススルフィニルフィプロニル、(C) フィプロニルスルホン、(D) 硫化フィプロニルに 30 日間曝露したときの種感受性を表す分類群の EC50 値です。青い破線は 95% CI を表します。水平破線は HC5 を表します。各化合物の HC5 値 (ng/L) は次のとおりです。フィプロニル、4.56 ng/L (95% CI、2.59 ～ 10.2)。硫化物、3.52 ng/L (1.36 ～ 9.20)。スルホン、2.86 ng/リットル (1.93 ～ 5.29)。スルフィニル、3.55 ng/リットル (0.35 ～ 28.4)。X 軸は対数スケールであることに注意してください。
5 つの地域調査では、444 か所の野外サンプリングポイントの 22% でフィプロニル (親) が検出されました (表 1)。フロルフェニブ、スルホン、アミドの検出頻度は同様ですが (サンプルの 18% ～ 22%)、スルフィドとデスルフィニルの検出頻度は低くなります (11% ～ 13%)。一方、残りの分解生成物は非常に高くなります。ほとんど検出されないか（1% 以下）、またはまったく検出されません（表 1）。。フィプロニルは、南東部 (施設の 52%) で最も頻繁に検出され、北西部 (施設の 9%) で最も頻繁に検出されません。これは、国全体でのベンゾピラゾール使用のばらつきと河川の潜在的な脆弱性を浮き彫りにしています。分解物は通常、同様の地域パターンを示し、検出頻度は南東部で最も高く、カリフォルニア北西部または沿岸で最も低くなります。測定されたフィプロニルの濃度が最も高く、次に親化合物のフィプロニル (それぞれ 10.8 および 6.3 ng/L の 90% パーセント) (表 1) (35)。フィプロニル (61.4 ng/L)、ジスルフィニル (10.6 ng/L)、およびスルフィド (8.0 ng/L) の最高濃度は南東部で測定されました (サンプルの最後の 4 週間)。スルホン濃度が最も高かったのは西部でした。(15.7 ng/L)、アミド (42.7 ng/L)、デススルフィニルフルピルナミド (14 ng/L)、およびフィプロニルスルホン酸塩 (8.1 ng/L) (35)。フロルフェニド スルホンは、HC5 を超えることが観察された唯一の化合物でした (表 1)。さまざまな領域間の平均 ΣTUFipronils は大きく異なります (表 1)。全国平均 ΣTUFipronils は 0.62 (すべての場所、すべての地域) で、71 地点 (16%) で ΣTUFipronils > 1 があり、これは底生大型無脊椎動物に対して有毒である可能性があることを示しています。調査した5つの地域のうち4つ（中西部を除く）では、SPEAR農薬とΣTUフィプロニルの間に有意な関係があり、調整後のR2はカリフォルニア海岸沿いの0.07から南東部の0.34の範囲でした（図5）。
*メゾスコピック実験に使用される化合物。†ΣTUFipronils、毒素単位の合計の中央値 [SSD 感染種の 5 パーセンタイルからの 4 つのフィプロニル化合物の観察現場濃度 / 各化合物の危険濃度 (図 4)] 毎週のフィプロニルのサンプルについては、最後の 4各現場で収集された農薬サンプルの数週間が計算されました。‡農薬を測定する場所の数。§90 パーセンタイルは、過去 4 週間の農薬サンプリング中に現場で観察された最大濃度に基づいています。テストされたサンプルの割合を示します。¶ HC5 値の 95% CI (図 4 および表 S3、メソのみ) を使用して CI を計算します。デクロロフルピニブはあらゆる地域で分析されていますが、見つかったことはありません。ND、検出されません。
フィプロニルの毒性単位は、測定されたフィプロニル濃度を化合物固有の HC5 値で割ったもので、培地実験から得られた SSD によって決定されます (図 4 を参照)。黒い線、一般化加算モデル (GAM)。赤い破線は、GAM の CI が 95% です。ΣTUFipronils は log10 (ΣTUFipronils+1) に変換されます。
非標的水生種に対するフィプロニルの悪影響は十分に文書化されている(15、21、24、25、32、33)が、制御された実験室環境においてフィプロニルの影響が顕著であることを示した研究はこれが初めてである。分類群の群落をフィプロニル化合物に曝露し、その結果を大陸規模で推定しました。30 日間の中宇宙実験の結果から、文献で濃度が報告されていない 15 の個別の水生昆虫グループ (表 S1) が生成される可能性がありますが、その中で毒性データベースの水生昆虫は過小評価されています (53、54)。分類群固有の用量反応曲線 (EC50 など) は、群集レベルの変化 (分類群の豊富さや飛行量の減少など) および機能的変化 (栄養カスケードや外観の変化など) に反映されます。メゾスコピック宇宙の効果はフィールドに外挿されました。米国の 5 つの研究地域のうち 4 地域では、現場で測定されたフィプロニル濃度が、流動可能な水の水生生態系の衰退と相関していました。
中膜実験における種の 95% の HC5 値には保護効果があり、水生無脊椎動物群集全体がこれまで理解されていたよりもフィプロニル化合物に対して感受性が高いことを示しています。得られた HC5 値（フロルフェニブ、4.56 ng/リットル、デスルホキシラン、3.55 ng/リットル、スルホン、2.86 ng/リットル、硫化物、3.52 ng/リットル）は、フロルフェニブの数倍から 3 倍以上（デスルフィニル）です。 ) 現在の EPA 慢性無脊椎動物ベンチマーク [フィプロニル、11 ng/リットル;デスルフィニル、10,310 ng/リットル。スルホン、37 ng/リットル。硫化物、110 ng/リットル (8)]。メゾスコピック実験により、EPA慢性無脊椎動物ベンチマークで示されるグループではなく、フィプロニルに感受性のある多くのグループが特定されました（フィプロニルに対してより感受性の高い4つのグループ、13対のデスルフィニル、11対のスルホン、および13対のスルフィド感受性）（図4および表）S1）。これは、中世界でも観察され、水生生態系にも広く分布しているいくつかの種をベンチマークが保護できないことを示しています。私たちの結果と現在のベンチマークの違いは、主に、さまざまな水生昆虫分類群に適用できるフィプロニルの毒性試験データが欠如していることによるもので、特に曝露時間が 4 日を超えてフィプロニルが分解した場合に顕著です。30日間の中宇宙実験中、無脊椎動物群集のほとんどの昆虫は、アステカを修正した後でも、一般的な試験生物であるアステカ（甲殻類）よりもフィプロニルに対してより感受性が高かった。テイケのEC50は、急性形質転換後も同じである。(通常 96 時間) から慢性曝露時間まで (図 S7)。中膜実験と標準試験生物ユスリカ (昆虫) を使用した ECOTOX で報告された研究との間で、より良い合意に達しました。水生昆虫が特に殺虫剤に敏感であることは驚くべきことではありません。曝露時間を調整せずに、メソスケール実験とECOTOXデータベースの包括的なデータは、多くの分類群が希釈クロストリジウムよりもフィプロニル化合物に対してより感受性であることが観察されたことを示しました（図S6）。ただし、暴露時間を調整することにより、希釈クロストリジウムは、スルホンには感受性ではありませんが、フィプロニル (親) と硫化物に対して最も感受性の高い微生物になります (図 S7)。これらの結果は、水生生物を保護できる実際の農薬濃度を生成するには、複数の種類の水生生物 (複数の昆虫を含む) を含めることの重要性を示しています。
SSD メソッドは、Cinygmula sp. など、EC50 が決定できない希少な分類群または鈍感な分類群を保護できます。、Isoperla fulvaとBrachycentrus americanus。群集構成の変化を反映する分類群の存在量および飛行可能量の EC50 値は、フィプロニル、スルホン、および硫化物の SSD の HC50 値と一致しています。このプロトコルは次の考えをサポートしています。しきい値を導出するために使用される SSD メソッドは、コミュニティ内のまれな分類群や感度の低い分類群を含むコミュニティ全体を保護できます。少数の分類群または感受性の低い分類群のみに基づく SSD から決定される水生生物の閾値は、水生生態系を保護するには大幅に不十分である可能性があります。これはデスルフィニルの場合に当てはまります (図 S6B)。ECOTOX データベースにはデータが不足しているため、EPA の慢性無脊椎動物のベースライン濃度は 10,310 ng/L であり、HC5 の 3.55 ng/L よりも 4 桁高い値です。メゾスコピック実験で生成されたさまざまな分類群応答セットの結果。毒性データの不足は、分解性化合物にとって特に問題です (図 S6)。これは、スルホンと硫化物の既存の水生生物ベンチマークがチャイナ ユニバースに基づく SSD HC5 値よりも約 15 ～ 30 倍感度が低い理由を説明している可能性があります。中膜法の利点は、複数の EC50 値を 1 回の実験で決定できることであり、これは完全な SSD (たとえば、デスルフィニル、図 4B、図 S6B、S7B) を形成するのに十分であり、大きな影響を与えます。保護された生態系の自然分類群に関する多くの回答。
メゾスコピック実験は、フィプロニルとその分解生成物が群集機能に対して明らかな亜致死的かつ間接的な悪影響を及ぼしている可能性があることを示しています。メゾスコピック実験では、5 つのフィプロニル化合物すべてが昆虫の羽化に影響を与えているようでした。最高濃度と最低濃度の比較結果 (個体の羽化の阻害と刺激、または羽化時間の変化) は、以前に報告された殺虫剤ビフェントリンを使用したメソ実験の結果と一致しています (29)。成虫の出現は重要な生態学的機能を提供しますが、フィプロニルなどの汚染物質によって変化する可能性があります (55, 56)。同時羽化は、昆虫の繁殖と個体群の存続にとって重要であるだけでなく、水生動物や陸生動物の餌として使用できる成熟した昆虫の供給にとっても重要です(56)。苗木の出現を防ぐことは、水生生態系と河岸生態系の間の食物交換に悪影響を及ぼし、水生汚染物質の影響を陸上生態系に広げる可能性がある(55、56)。メソスケール実験で観察されたスクレーパー（藻類を食べる昆虫）の存在量の減少により、藻類の消費量が減少し、その結果、クロロフィル a が増加しました（図 3）。この栄養カスケードは、底生生物群集に対するピレスロイド ビフェントリンの影響を評価した研究と同様に、液体食物網内の炭素と窒素のフラックスを変化させます(29)。したがって、フィプロニルやその分解生成物、ピレスロイド、そしておそらくは他の種類の殺虫剤などのフェニルピラゾールは、間接的に藻類バイオマスの増加と小さな流れの炭素と窒素の撹乱を促進する可能性があります。他の影響は、水生生態系と陸上生態系の間の炭素と窒素の循環の破壊にまで及ぶ可能性があります。
中膜試験から得られた情報により、米国の 5 つの地域で実施された大規模な野外研究で測定されたフィプロニル化合物濃度の生態学的関連性を評価することができました。444 の小さな流れでは、1 つ以上のフィプロニル化合物の平均濃度 (4 週間の平均) の 17% が培地試験から得られた HC5 値を超えていました。メソスケール実験からの SSD を使用して、測定されたフィプロニル化合物濃度を毒性関連指標、つまり毒性単位の合計 (ΣTUFipronils) に変換します。値 1 は、毒性、またはフィプロニル化合物の累積曝露が既知の保護種の 95% を超えていることを示します。5 つの地域のうち 4 つの地域における ΣTUフィプロニルと無脊椎動物群集の健康を示す SPEAR 農薬指標との有意な関係は、フィプロニルが米国の複数の地域の河川の底生無脊椎動物群集に悪影響を与える可能性があることを示しています。これらの結果は、Wolfram らの仮説を裏付けています。(3) 水生昆虫に対する影響は現在の規制基準値を下回っているため、米国の地表水に対するフェンピラゾール系殺虫剤のリスクは完全には理解されていません。
有毒レベルを超えるフィプロニル含有量を含むほとんどの河川は、比較的都市化された南東部地域に位置しています (https://webapps.usgs.gov/rsqa/#!/region/SESQA)。この地域の以前の評価では、フィプロニルがクリークの無脊椎動物の群集構造に影響を与える主なストレス要因であると結論付けられただけでなく、溶存酸素の低下、栄養素の増加、流れの変化、生息地の劣化、その他の農薬や汚染物質のカテゴリーが重要であると結論付けられました。ストレスの原因(57)。このストレス要因の混合は、都市の土地利用に関連して一般的に観察される河川生態系の劣化である「都市河川症候群」と一致しています(58, 59)。南東部地域の都市の土地利用標識は増加しており、この地域の人口の増加に伴って増加すると予想されています。将来の都市開発と農薬が都市流出に及ぼす影響は増大すると予想されます(4)。都市化とフィプロニルの使用が増加し続ければ、都市でのこの殺虫剤の使用は河川コミュニティにますます影響を与える可能性があります。メタ分析は、農業用農薬の使用が地球規模の河川生態系を脅かしていると結論付けているが(2, 60)、これらの評価は都市での使用を除外することにより、農薬の全体的な地球規模の影響を過小評価していると想定している。
農薬を含むさまざまなストレス因子は、開発された流域（都市、農地および混合土地利用）の大型無脊椎動物群集に影響を与える可能性があり、土地利用に関連している可能性があります(58、59、61)。この研究では、交絡因子の影響を最小限に抑えるために SPEAR 農薬指標と水生生物特有のフィプロニルの毒性特性を使用しましたが、SPEAR 農薬指標の性能は生息地の劣化によって影響を受ける可能性があり、フィプロニルは他の農薬関連と比較することができます (4、17、 51、57）。しかし、最初の 2 つの地域研究 (中西部と南東部) での現地測定を使用して開発された複数のストレッサー モデルは、殺虫剤が、渡河する大型無脊椎動物の群集状態に対する重要な上流ストレッサーであることを示しました。これらのモデルでは、重要な説明変数には、中西部のほとんどの農業河川における農薬 (特にビフェントリン)、栄養素および生息地の特性、および南東部のほとんどの都市における農薬 (特にフィプロニル) が含まれます。酸素、栄養素、流れの変化 (61, 62)。したがって、地域研究では、反応指標に対する非農薬ストレス因子の影響に取り組み、フィプロニルの影響を説明するために予測指標を調整しようとしているが、この調査の現地結果はフィプロニルの見解を支持している。) アメリカの河川、特に米国南東部における最も影響力のある圧力源の 1 つと考えるべきです。
環境中での農薬分解の発生はほとんど記録されていませんが、水生生物に対する脅威は母体よりも有害である可能性があります。フィプロニルの場合、野外研究とメソスケールの実験により、分解生成物はサンプリングされたストリーム中の親体と同じくらい一般的であり、同じかそれ以上の毒性を持っていることが示されています（表 1）。中膜実験では、フルオロベンゾニトリルスルホンは調査した農薬分解生成物の中で最も毒性が高く、親化合物よりも毒性が高く、親化合物と同様の頻度で検出されました。親農薬のみを測定した場合、潜在的な毒性事象に気付かない可能性があり、農薬分解中の毒性情報が相対的に不足しているため、その発生と結果が無視される可能性があります。例えば、分解生成物の毒性に関する情報が不足していたため、134 種類の農薬分解生成物を含むスイスの川の農薬の包括的な評価が実施され、生態毒性学的リスク評価では親化合物のみが親化合物として考慮されました。
この生態リスク評価の結果は、フィプロニル化合物が河川の健康に悪影響を及ぼすことを示しており、したがって、フィプロニル化合物が HC5 レベルを超える場所ではどこでも悪影響が観察される可能性があると合理的に推測できます。メゾスコピック実験の結果は場所に依存せず、多くの河川分類群におけるフィプロニルとその分解生成物の濃度が以前に記録されたものよりもはるかに低いことを示しています。私たちは、この発見が、どこにでもある原始的な川の原生生物に拡張される可能性が高いと信じています。中規模実験の結果は、大規模な現地調査（米国の主要 5 地域にわたる都市、農業、土地の混合利用で構成される 444 の小さな河川）に適用され、多くの河川が集中していることが判明しました。フィプロニルが検出された場所は次のとおりであると予想されます。結果として生じる毒性は、これらの結果がフィプロニルが使用されている他の国にも広がる可能性があることを示唆しています。報告によると、フィプロニルを使用する人の数は日本、英国、米国で増加しています (7)。フィプロニルは、オーストラリア、南米、アフリカを含むほぼすべての大陸に存在します (https://coherentmarketinsights.com/market-insight/fipronil-market-2208)。ここで紹介するメソからフィールドまでの研究結果は、フィプロニルの使用が地球規模で生態学的に重要である可能性があることを示しています。
この記事の補足資料については、http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/43/eabc1299/DC1 を参照してください。
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ジャネット L. ミラー、トラヴィス S. シュミット、ピーター C. ヴァン メートル、バーバラ マーラー (バーバラ J. マーラー、マーク W. サンドストローム、リサ H. ノウェル、ダレン M. カーライル、パトリック W. モラン)
研究によると、アメリカの川で頻繁に検出される一般的な殺虫剤は、これまで考えられていたよりも有毒であることが示されています。
ジャネット L. ミラー、トラヴィス S. シュミット、ピーター C. ヴァン メートル、バーバラ マーラー (バーバラ J. マーラー、マーク W. サンドストローム、リサ H. ノウェル、ダレン M. カーライル、パトリック W. モラン)
研究によると、アメリカの川で頻繁に検出される一般的な殺虫剤は、これまで考えられていたよりも有毒であることが示されています。
©2021 米国科学進歩協会。無断転載を禁じます。AAAS は、HINARI、AGORA、OARE、CHORUS、CLOCKSS、CrossRef、COUNTER のパートナーです。サイエンスアドバンス ISSN 2375-2548。